近日,中國科學院化學研究所韓布興院士團隊在《國家科學評論》(National Science Review, NSR)發(fā)表綜述文章,系統(tǒng)總結了近年來關于“離子液體基電解質用于電催化 CO2轉化制備高附加值化學品”的主要研究進展。文章第一作者為在讀博士生譚醒醒,通訊作者為韓布興院士和孫曉甫研究員。
CO2是主要的溫室氣體之一,也是豐富、無毒、可再生的C1資源。CO2的電化學轉化有助于降低大氣中CO2濃度,同時還可以將其轉化為CO、烷烴、烯烴、醇類、酯類等高附加值碳基燃料和化學品。
電解質是電催化體系的重要組成部分,與電極表面、反應物、反應中間體均發(fā)生相互作用,并在電荷傳輸中起關鍵作用。離子液體是由陽離子和陰離子組成的、在室溫或接近室溫下(低于100 ℃)呈液態(tài)的有機鹽。作為一種新型的綠色、化學可定制溶劑,離子液體具有獨特的結構特征和物理特性(如CO2溶解度高、離子電導率大、電化學窗口寬等),有望作為電解質用于CO2電化學轉化體系,促進該領域的發(fā)展。
在這篇綜述文章中,作者圍繞CO2電化學轉化的兩條重要途徑——CO2直接電還原(CO2ER)、CO2作為C1合成子參與的有機電催化轉化反應(CO2EOT)——總結了離子液體基電解質中CO2參與C-X鍵(C-H、C-C、C-O、C-N鍵)構筑,并制備得到CO、甲烷、甲醇、羧酸、有機碳酸酯、惡唑烷酮衍生物等化學品的相關進展(見下圖)。
通過C-X鍵的構筑將CO2轉化為重要化學品
文章重點關注了電催化劑、離子液體組分、反應器結構,以及反應條件對CO2電催化反應活性、選擇性的影響。
此外,文章還闡述了離子液體提升CO2電催化轉化反應的機制,為后續(xù)設計新型、功能化的離子液體基電解質以實現(xiàn)高效電催化轉化CO2提供了指導。
文章最后,作者進一步分析了離子液體基電解質體系中電催化CO2的瓶頸及相應解決方案,特別是在制備多碳產(chǎn)物及產(chǎn)物選擇性方面;并展望了CO2電化學固定領域的廣闊前景。
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原文標題:韓布興團隊NSR綜述:用于CO2電催化轉化的離子液體基電解質
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