中國科大制備出34種單原子催化劑的方法

記者從中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)獲悉，該校合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心和化學(xué)物理系曾杰教授、周仕明副教授研究團(tuán)隊(duì)，發(fā)展出了一套利用電化學(xué)沉積制備單原子催化劑的普適性方法，利用該方法研究人員成功制備出了34種單原子催化劑，覆蓋了多種過渡金屬和多種襯底。相關(guān)成果日前發(fā)表在《自然·通訊》上。

單原子催化劑因?yàn)榫哂凶畲蠡脑永寐屎酮?dú)特的電子結(jié)構(gòu)，在水解、氧還原、二氧化碳加氫、甲烷轉(zhuǎn)化等化學(xué)反應(yīng)中受到了廣泛關(guān)注。但目前合成單原子催化劑的方法對(duì)單原子和襯底都有比較高的要求,還不能實(shí)現(xiàn)在任何襯底上制備任何的金屬單原子催化劑，因此，發(fā)展對(duì)襯底和金屬無選擇性的普適性單原子合成方法具有重要意義。

研究人員在電化學(xué)三電極體系下進(jìn)行電化學(xué)沉積，又探究了沉積條件對(duì)單原子形成的影響，發(fā)現(xiàn)當(dāng)金屬的負(fù)載量低于某一限度時(shí)，可以獲得單原子；高于這一限度時(shí)則有金屬團(tuán)簇或顆粒形成，這一變化類似于液相中晶體生長中的成核過程。為了證明該方法的普適性，研究人員又在氫氧化鈷、硫化鉬、氧化錳、氮摻雜的碳等襯底上成功獲得覆蓋3d、4d、5d金屬的單原子催化劑，并且對(duì)所制備的單原子催化劑的結(jié)構(gòu)表征后發(fā)現(xiàn)，陰極和陽極沉積獲得的同一單原子催化劑具有不同的電子結(jié)構(gòu)，這為其在不同催化反應(yīng)中的應(yīng)用提供了可能。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，陰極沉積所得的一些催化劑在電催化析氫反應(yīng)中表現(xiàn)出了優(yōu)異的性能。同時(shí)，陽極沉積所得的一些催化劑在電催化析氧反應(yīng)中也表現(xiàn)出了良好的性能。電化學(xué)測試表明，該系統(tǒng)僅需1.39 V的電勢即可獲得10 mA/cm2的全水解電流密度，突破了在堿性電解質(zhì)中的最低電勢記錄。

該普適性方法不僅為單原子催化領(lǐng)域注入了新的活力，而且為今后系統(tǒng)性研究催化劑結(jié)構(gòu)和性能之間的關(guān)系提供了新的思路。