實(shí)時(shí)原位監(jiān)測光電催化過程中反應(yīng)物濃度與熱效應(yīng)的微光纖傳感器技術(shù)

光電催化技術(shù)，可在溫和的條件下實(shí)現(xiàn)太陽能到化學(xué)能的轉(zhuǎn)化，并且不產(chǎn)生二次污染，是解決當(dāng)前環(huán)境和能源問題的一個(gè)重要途徑。在催化過程中，催化劑表面反應(yīng)物濃度的變化和熱效應(yīng)的產(chǎn)生是表征催化效果和解釋反應(yīng)機(jī)理的兩個(gè)關(guān)鍵參數(shù)。這些參數(shù)支配著催化劑的宏觀反應(yīng)，并對催化劑內(nèi)部結(jié)構(gòu)——性能相關(guān)性的評價(jià)產(chǎn)生重要影響。為了理解光電催化機(jī)制并進(jìn)一步提高催化性能，將宏觀尺度的催化性能觀測發(fā)展為對催化劑表面亞微米范圍內(nèi)的反應(yīng)物濃度和溫度變化的監(jiān)測和分析是非常重要的，然而，這一工作也極具挑戰(zhàn)性。

目前已有大量的工作致力于尋找新的表征技術(shù)以提供催化分解過程中反應(yīng)產(chǎn)物的有關(guān)信息，這些方法包括氣相色譜—質(zhì)譜法、紫外—可見吸收光譜法和拉曼光譜法。與此同時(shí)，熱電偶、掃描熱顯微鏡、紅外熱成像儀也被用于監(jiān)測催化劑的溫度。然而，這些方法通常需要大型、昂貴的儀器和復(fù)雜的操作。此外，它們主要關(guān)注于宏觀尺度并且無法作實(shí)時(shí)監(jiān)測，因此缺乏在亞微米尺度上原位、連續(xù)監(jiān)測的能力。

針對上述光電催化反應(yīng)中關(guān)鍵參量監(jiān)測所面臨的難題，暨南大學(xué)關(guān)柏鷗教授/黃赟赟教授團(tuán)隊(duì)以微光纖為載體，通過將催化劑和污染物有序地組裝于光纖表面，在光纖表面構(gòu)建“光電催化纖上實(shí)驗(yàn)室”，將激發(fā)催化反應(yīng)的光源替換成泵浦激光耦合于光纖中，通過光纖倏逝場激發(fā)光纖表面的光催化效應(yīng)，實(shí)現(xiàn)了對光電催化反應(yīng)過程的模擬；由于光纖倏逝場具備快速響應(yīng)能力并且穿透深度在亞微米尺寸，因此光纖能夠通過倏逝場感知表面“纖上實(shí)驗(yàn)室”的反應(yīng)過程，實(shí)現(xiàn)對催化反應(yīng)中催化劑表面反應(yīng)物濃度和熱效應(yīng)兩個(gè)關(guān)鍵參量的實(shí)時(shí)監(jiān)測。

結(jié)果表明，該傳感器能夠分別對由光照和電刺激誘導(dǎo)的催化反應(yīng)過程中催化劑表面反應(yīng)物濃度和溫度的變化過程進(jìn)行原位解析。它還能用于分析催化劑組成對吸附效率的影響以及測定在不同波長誘導(dǎo)下的催化反應(yīng)效率。其監(jiān)測結(jié)果表明了在催化劑表面，污染物的降解和催化產(chǎn)熱效應(yīng)是同步發(fā)生的。通過微光纖光催化傳感器的監(jiān)測，研究人員獲得了實(shí)時(shí)參數(shù)和催化活性之間的穩(wěn)定的相關(guān)性。這為催化過程和機(jī)理的理解提供一個(gè)重要的基礎(chǔ)。該方法將有望填補(bǔ)現(xiàn)有的催化過程和催化產(chǎn)熱監(jiān)測方法的重要空白。

關(guān)柏鷗教授/黃赟赟教授團(tuán)隊(duì)長期致力于光纖生物化學(xué)傳感器研究，本項(xiàng)目成果為復(fù)雜化學(xué)反應(yīng)系統(tǒng)中關(guān)鍵參量的實(shí)時(shí)、原位監(jiān)測提供了一種嶄新的思路。暨南大學(xué)物理與光電學(xué)院黃赟赟教授、碩士研究生牟彩妮、博士研究生梁家炫為本文的共同第一作者，關(guān)柏鷗教授和黃赟赟教授為該文的通訊作者。