β-Ni(OH)2表面Fe原子摻雜量的調(diào)節(jié)大幅增加其OER活性

研究背景

氫作為重要的化工原料被認為是下一代高能量密度能源。它是一種可再生資源，可以由電催化水解析氫（HER）、析氧（OER）的過程實現(xiàn)大規(guī)模制氫。然而OER反應(yīng)中涉及的多質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移過程使得電催化水解需要較高的過電位才能實現(xiàn)，開發(fā)一種高活性的非貴金屬OER催化劑是降低過電位實現(xiàn)高效電解水的研究熱點也是當前的研究難點。層狀雙氫氧化物（LDHs）因其在堿性條件下的高OER活性而引起了廣泛關(guān)注。對比于NiFe-LDHs，F(xiàn)e摻雜的Ni(OH)2固溶體結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出了更可調(diào)，更簡單，和更高效的特性。

然而，研究表明Fe3+能夠促進泡沫鎳表面Ni(OH)2的生成，進而形成Fe摻雜的Ni(OH)2。但隨著Fe3+濃度的不斷升高，F(xiàn)e3+的強水解作用（Fe3+ + 3H2O → Fe(OH)3 + 3H+）顯著增加了溶液的局部質(zhì)子濃度，從而導(dǎo)致氫氧化物不穩(wěn)定并阻礙其形成，最終使材料的催化活性不斷下降。因此，對于研究高鐵摻雜的Ni(OH)2的最佳催化活性，防止Fe3+誘導(dǎo)的水解至關(guān)重要。

成果簡介

近期，香港理工大學(xué)的Lawrence Yoon Suk Lee教授和黃國賢教授開發(fā)了一種一鍋法制備高Fe原子摻雜水平（9.9 at.%，D-Fe-Ni(OH)2）的無序?-Ni(OH)2納米片的新策略。通過將1,4-苯二膦酸（BDPA）加入到含有 Fe3+離子的生長溶液中原位生成FexBDPAy前驅(qū)體，這一措施不僅降低了Ni2+和Fe3+在泡沫鎳表面的反應(yīng)動力學(xué)，也能防止了Fe3+對材料的結(jié)構(gòu)影響，并實現(xiàn)了 D-Fe-Ni(OH)2 中高 Fe原子摻雜。所制備的D-Fe-Ni(OH)2在堿性介質(zhì)中催化OER反應(yīng)電流密度為10 mA cm-2時，過電位僅為194 mV。

此外，作者對D-Fe-Ni(OH)2的催化反應(yīng)機理，以及循環(huán)穩(wěn)定性測試前后的材料性質(zhì)進行了詳細的研究。這項工作為實現(xiàn)高原子摻雜量提供了新策略，為構(gòu)建高效催化劑提供了新思路。相關(guān)成果以“Surface modulated Fe doping of β-Ni(OH)2 nanosheets for highly promoted oxygen evolution electrocatalysis”為題發(fā)表在EcoMat期刊上。

審核編輯：劉清