DNA分子機(jī)器控制的金納米粒子恒溫組裝

　　DNA是一種由A、T、G、C四種核苷酸組成的雙螺旋生物大分子，通常作為遺傳信息的載體在生命體內(nèi)起到存儲(chǔ)和復(fù)制遺傳信息的作用。在DNA納米技術(shù)領(lǐng)域，DNA作為一種結(jié)構(gòu)精確的反應(yīng)基元被廣泛用于分子器件的構(gòu)建， DNA分子計(jì)算、疾病診斷，以及生物傳感等。其中，以基于黏性末端（ toehold）的DNA鏈替換反應(yīng)構(gòu)建的催化循環(huán)網(wǎng)絡(luò)體系尤其引起人們的興趣。在這些體系中，DNA目標(biāo)鏈的功能類似于化學(xué)反應(yīng)中的催化劑，可以通過一系列的DNA鏈替換反應(yīng)驅(qū)動(dòng)DNA分子機(jī)器正常運(yùn)轉(zhuǎn)，而自身不被消耗。

　　由于具有獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì)，金納米粒子近年來受到人們的廣泛關(guān)注。自從上世紀(jì)九十年代中期DNA-金納米粒子復(fù)合物被Mirkin等人成功制備以來，這種DNA功能化的金納米粒子已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于體內(nèi)外檢測(cè)、細(xì)胞轉(zhuǎn)染、基因調(diào)控以及晶體結(jié)構(gòu)組裝等領(lǐng)域。在傳統(tǒng)的DNA-金納米粒子組裝體系中，DNA連接鏈（linker）的兩端直接與兩種金納米粒子表面的DNA探針互補(bǔ)連接，從而完成金納米粒子的組裝。但是這種“直接連接策略”功能單一，無法對(duì)金納米粒子組裝過程進(jìn)行精確的調(diào)控。尤其是在需要DNA-金納米粒子實(shí)現(xiàn)復(fù)雜邏輯功能的體系中，這種簡(jiǎn)單策略就更難以實(shí)現(xiàn)了。因此很大程度上限制了金納米粒子組裝體系的進(jìn)一步應(yīng)用。

　　在本論文中，通過將DNA-金納米粒子組裝體系和toehold協(xié)助的DNA鏈替換反應(yīng)相結(jié)合，我們構(gòu)建了一系列DNA分子機(jī)器調(diào)控的金納米粒子組裝體系對(duì)金納米粒子的恒溫組裝過程進(jìn)行精確的動(dòng)態(tài)控制。首先，研究了金納米粒子表面DNA鏈替換反應(yīng)的特性。研究發(fā)現(xiàn)金納米粒子表面接枝的DNA入侵鏈toehold長度為7和8時(shí)造成的DNA鏈替換反應(yīng)速率躍變的現(xiàn)象是由于金納米粒子表面的高DNA鏈接枝密度引起的。此研究加深了對(duì)金納米粒子表面DNA鏈替換反應(yīng)特性的理解，同時(shí)有助于指導(dǎo)DNA-金納米粒子恒溫組裝體系的設(shè)計(jì)和應(yīng)用。
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