在重費(fèi)米子體系中發(fā)現(xiàn)外爾費(fèi)米子激發(fā)

凝聚態(tài)物質(zhì)中的拓?fù)湫蚝屯負(fù)湎嘧兪俏锢韺W(xué)中的一個(gè)重要發(fā)現(xiàn)，它突破了基于對(duì)稱性破缺的經(jīng)典朗道理論，解釋了包括渦旋激發(fā)、量子霍爾效應(yīng)等在內(nèi)的許多新現(xiàn)象。近年來(lái)，人們?cè)谀蹜B(tài)材料中發(fā)現(xiàn)了一系列受對(duì)稱性保護(hù)的拓?fù)淞孔游飸B(tài)，例如拓?fù)浣^緣體、狄拉克半金屬、外爾半金屬等[1—4]。這些拓?fù)洳牧媳憩F(xiàn)出獨(dú)特的電子性質(zhì)，在自旋電子器件以及量子計(jì)算等方面具有獨(dú)特的應(yīng)用前景。尋找新型拓?fù)洳牧?、揭示新的拓?fù)湮镄匀允钱?dāng)今前沿?zé)狳c(diǎn)研究問(wèn)題。

外爾半金屬是一類重要的拓?fù)浒虢饘俨牧?，由于其?zhǔn)粒子低能激發(fā)與外爾費(fèi)米子具有類似的性質(zhì)而得名。1929 年，赫爾曼·外爾(Hermann Weyl)通過(guò)對(duì)狄拉克方程做了零質(zhì)量簡(jiǎn)化，得到了所謂的外爾方程，其描述的就是質(zhì)量為零且具有自旋手性的外爾費(fèi)米子[5]。尋找外爾費(fèi)米子一直是高能物理領(lǐng)域中的一個(gè)重要課題，然而迄今尚未在實(shí)驗(yàn)上找到相應(yīng)的粒子。近年來(lái)，人們?cè)谝恍┠蹜B(tài)物質(zhì)的電子結(jié)構(gòu)中發(fā)現(xiàn)成對(duì)出現(xiàn)的外爾點(diǎn)，這些外爾點(diǎn)在表面上的投影由費(fèi)米弧連接，即一段不閉合的費(fèi)米面[4]。外爾半金屬表現(xiàn)出許多新奇電學(xué)特性，例如線性巨磁阻、手性反常效應(yīng)和反常霍爾效應(yīng)等。

迄今為止，絕大部分實(shí)驗(yàn)中確認(rèn)的外爾半金屬均屬于弱關(guān)聯(lián)電子體系。在這些材料中，由于電子間關(guān)聯(lián)效應(yīng)較弱，第一性原理計(jì)算往往能比較準(zhǔn)確地預(yù)言其能帶結(jié)構(gòu)和拓?fù)湫再|(zhì)，并且能被角分辨光電子能譜等實(shí)驗(yàn)證實(shí)。那么，強(qiáng)關(guān)聯(lián)電子體系中是否也存在外爾費(fèi)米子？電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)與拓?fù)湫蛳嘟Y(jié)合后會(huì)產(chǎn)生什么新的現(xiàn)象？怎樣來(lái)探測(cè)強(qiáng)關(guān)聯(lián)電子體系中的拓?fù)湫再|(zhì)？

重費(fèi)米子是一類典型的強(qiáng)關(guān)聯(lián)電子體系，通常存在于含有f 電子的鑭系或者錒系金屬間化合物中[6—8]。在重費(fèi)米子體系中，隨著溫度的降低，局域的f 電子通過(guò)近藤效應(yīng)與導(dǎo)帶電子集體雜化而產(chǎn)生巡游的重電子，其有效質(zhì)量可高達(dá)自由電子質(zhì)量的上千倍，“重費(fèi)米子”因此而得名。在這類材料中，局域電子與巡游電子間的近藤相互作用還會(huì)打開(kāi)一個(gè)小的雜化能隙。當(dāng)費(fèi)米能級(jí)位于雜化能隙之內(nèi)時(shí)，材料呈現(xiàn)出絕緣體或者半導(dǎo)體行為，這類材料又稱近藤絕緣體或者半導(dǎo)體(圖1(b))。而在更多的情況下，費(fèi)米能級(jí)穿過(guò)導(dǎo)帶或價(jià)帶，材料表現(xiàn)出金屬行為(圖1(c))。因此，重費(fèi)米子體系可以呈現(xiàn)出非常豐富的量子特性。1979年，德國(guó)科學(xué)家Frank Steglich 教授(現(xiàn)為浙江大學(xué)關(guān)聯(lián)物質(zhì)研究中心主任)首次在重費(fèi)米子金屬CeCu2Si2中發(fā)現(xiàn)超導(dǎo)，這也是第一個(gè)非常規(guī)超導(dǎo)體[9]。到目前為止，人們已經(jīng)在40 多個(gè)重費(fèi)米子材料中觀察到超導(dǎo)現(xiàn)象。重費(fèi)米子超導(dǎo)表現(xiàn)出許多與高溫超導(dǎo)相似的性質(zhì)，對(duì)研究高溫超導(dǎo)機(jī)理具有重要借鑒意義。另一方面，由于重費(fèi)米子體系的特征溫度(例如超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度、磁性相變溫度和近藤溫度等)都比較低，其基態(tài)連續(xù)可調(diào)，因而是研究量子相變的理想體系。

圖1 傳導(dǎo)電子與局域電子(a)，在低溫下雜化形成近藤絕緣體(b)或者近藤金屬(c)

近年來(lái)，人們一直致力于在重費(fèi)米子材料中尋找拓?fù)淞孔討B(tài)。當(dāng)重費(fèi)米子材料的局域f 電子與傳導(dǎo)電子能帶具有不同的宇稱(或更一般地，屬于同一對(duì)稱性的不同表示時(shí))，其近藤相互作用會(huì)打開(kāi)一個(gè)雜化能隙，導(dǎo)致f 電子與傳導(dǎo)電子的能帶發(fā)生反轉(zhuǎn)，在費(fèi)米面附近出現(xiàn)受拓?fù)浔Ｗo(hù)的表面態(tài)。然而，由于電子的多體相互作用以及f 電子的窄能帶特性等因素，重費(fèi)米子體系中的拓?fù)鋺B(tài)研究也要比弱關(guān)聯(lián)電子體系復(fù)雜得多。

在已知的材料中，SmB6被認(rèn)為是一個(gè)潛在的拓?fù)浣俳^緣體。該材料具有高對(duì)稱的立方晶體結(jié)構(gòu)，并且在費(fèi)米能附近只有d 電子和f 電子能帶。最近的一系列實(shí)驗(yàn)表明，SmB6中存在表面金屬態(tài)，如樣品厚度對(duì)輸運(yùn)性質(zhì)的影響[10]，角分辨光電子能譜[11]，掃描隧道顯微鏡[12]以及非局域輸運(yùn)性質(zhì)測(cè)量[13]等。另一方面，該材料表現(xiàn)出獨(dú)特的量子振蕩行為[14，15]，目前其機(jī)制尚存在爭(zhēng)議。除了SmB6以外，最近人們?cè)赮bB12[16]、CeNiSn[17]等近藤晶格材料中也觀察到了拓?fù)浔砻鎽B(tài)的跡象。

類似于拓?fù)浣俳^緣體，人們也一直在重費(fèi)米子體系中探索是否存在近藤狄拉克或者外爾半金屬。理論計(jì)算表明，重費(fèi)米子半金屬CeRu4Sn6的能帶結(jié)構(gòu)中可能存在8—12 對(duì)外爾點(diǎn)[18]，但由于其能帶結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性，這一理論預(yù)言尚未被實(shí)驗(yàn)佐證。最近的低溫比熱測(cè)量表明，重費(fèi)米子半金屬Ce3Bi4Pd3 的能帶可能存在外爾點(diǎn)[19]。然而，在分析低溫電子比熱時(shí)，該文章引入了一些假設(shè)，因而Ce3Bi4Pd3 的拓?fù)湫再|(zhì)仍有待進(jìn)一步確認(rèn)。尋找新型拓?fù)浣侔虢饘俨牧?，研究電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)對(duì)外爾點(diǎn)的影響以及可能誘導(dǎo)的新物理現(xiàn)象，亟待更多的實(shí)驗(yàn)和理論研究。

從字面意思來(lái)看，重費(fèi)米子和外爾費(fèi)米子的概念似乎是矛盾的。外爾費(fèi)米子在理論上來(lái)說(shuō)是沒(méi)有質(zhì)量的，而重費(fèi)米子的有效質(zhì)量卻很重。一個(gè)沒(méi)有質(zhì)量的粒子又怎么會(huì)“重”呢？實(shí)際上，外爾費(fèi)米子的“零質(zhì)量”是指一種獨(dú)特的能量—?jiǎng)恿可㈥P(guān)系：在外爾點(diǎn)附近，外爾費(fèi)米子的能量與它的波矢成正比關(guān)系，其比例系數(shù)也即費(fèi)米速度是個(gè)常數(shù)。在重費(fèi)米子材料中，雖然電子有效質(zhì)量大，費(fèi)米速度小，但重費(fèi)米子能帶同樣可以遵循線性色散關(guān)系。

理論上講，尋找近藤外爾半金屬有兩種可能的途徑。第一種方法是在一個(gè)存在外爾點(diǎn)的半金屬材料中，通過(guò)適當(dāng)?shù)姆椒ㄒ虢傩?yīng)而使能帶重整化，從而得到近藤外爾半金屬相。另一種可能的方法是在近藤半金屬/半導(dǎo)體材料中，通過(guò)調(diào)節(jié)電子相互作用以及自旋—軌道耦合強(qiáng)度等參數(shù)，實(shí)現(xiàn)能帶的拓?fù)滢D(zhuǎn)變，從而得到近藤外爾半金屬相。

YbPtBi 是一個(gè)典型的重費(fèi)米子半金屬材料[20]。通過(guò)多種宏微觀物性測(cè)量并結(jié)合能帶計(jì)算，我們首次在該材料體系中發(fā)現(xiàn)了外爾費(fèi)米子的實(shí)驗(yàn)證據(jù)，觀察到外爾電子態(tài)隨電子相互作用變化所呈現(xiàn)出來(lái)的一些新穎性質(zhì)[21]。

在高溫區(qū)間，4f 電子是局域的，與周圍的巡游電子雜化比較弱，類似于弱關(guān)聯(lián)電子材料。角分辨光電子能譜測(cè)量與能帶計(jì)算的結(jié)果表明，該材料的能帶結(jié)構(gòu)中存在三重簡(jiǎn)并點(diǎn)，并且位于費(fèi)米能級(jí)附近(圖2(a))。在外加磁場(chǎng)下，這些三重簡(jiǎn)并點(diǎn)將進(jìn)一步劈裂，從而形成外爾點(diǎn)。通過(guò)轉(zhuǎn)角磁阻測(cè)量，我們也證實(shí)了外爾點(diǎn)的存在，觀測(cè)到了明顯的手性反常效應(yīng)。

圖2 YbPtBi 的高溫拓?fù)湫再|(zhì)[21] (a)沿著ΓL 方向的能帶結(jié)構(gòu)示意圖；(b)載流子濃度與徑向負(fù)磁阻之間的關(guān)系

此外，我們還系統(tǒng)地研究了徑向電阻手性反常效應(yīng)隨樣品載流子濃度的變化[22]。通過(guò)改變材料的生長(zhǎng)條件，包括調(diào)節(jié)助溶劑Bi 的比例或者通過(guò)Au 元素的摻雜等，成功制備了一批具有不同載流子濃度的樣品，得到了徑向負(fù)磁阻效應(yīng)與樣品載流子濃度之間的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)徑向負(fù)磁阻僅出現(xiàn)在電子型載流子的臨界閾值附近(圖2(b))，與我們能帶計(jì)算的結(jié)果一致，進(jìn)一步表明YbPtBi 的徑向負(fù)磁阻是由手性反常效應(yīng)導(dǎo)致的，外爾點(diǎn)出現(xiàn)在費(fèi)米能附近。

隨著溫度的下降，局域的f 電子與巡游電子雜化增強(qiáng)，形成有效質(zhì)量很重的復(fù)合費(fèi)米子，導(dǎo)致其費(fèi)米速度迅速下降。與之相應(yīng)，手性反常效應(yīng)對(duì)徑向磁阻的貢獻(xiàn)迅速減少，在20 K以下可以忽略。由于近藤溫度較低，目前的角分辨光電子能譜的能量分辨率還不足以揭示重費(fèi)米子態(tài)中的能帶拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)。另一方面，重費(fèi)米子體系的電子比熱系數(shù)很大，有利于精密測(cè)量比熱隨溫度的變化。通過(guò)低溫比熱測(cè)量，我們發(fā)現(xiàn)電子比熱系數(shù)正比于溫度的二次方(圖3(a))，與具有線性色散關(guān)系的外爾點(diǎn)一致。此外，還在30 K以下觀察到了明顯的拓?fù)浠魻栃?yīng)(圖3(b))，進(jìn)一步表明非平庸拓?fù)鋺B(tài)的存在。

圖3 YbPtBi 的低溫拓?fù)湫再|(zhì)[21] (a)比熱Cp與溫度T 的三次方依賴關(guān)系；(b)不同溫度下的拓?fù)浠魻栃?yīng)

我們的實(shí)驗(yàn)結(jié)果首次表明，在重費(fèi)米子體系中存在外爾費(fèi)米子激發(fā)，并且電子的關(guān)聯(lián)效應(yīng)可以調(diào)節(jié)外爾費(fèi)米子的性質(zhì)(圖4)，產(chǎn)生不同于弱關(guān)聯(lián)外爾半金屬的奇異行為。這些發(fā)現(xiàn)為研究具有近藤相互作用的外爾費(fèi)米子半金屬提供了一個(gè)范例，為研究拓?fù)鋺B(tài)與電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)和拓?fù)淞孔酉嘧兲峁┝艘粋€(gè)新的平臺(tái)，進(jìn)一步表明強(qiáng)關(guān)聯(lián)電子體系蘊(yùn)藏的豐富物理內(nèi)涵。

圖4 外爾費(fèi)米子隨雜化強(qiáng)度演化的示意圖(a)當(dāng)局域電子(紅色)與傳導(dǎo)電子(藍(lán)色)雜化較弱時(shí)，傳導(dǎo)電子能帶中存在外爾點(diǎn)；(b)隨著雜化強(qiáng)度的增強(qiáng)，能帶發(fā)生重整化，電子有效質(zhì)量增加，外爾點(diǎn)仍然保留，但雜化后形成的準(zhǔn)粒子的費(fèi)米速度急劇減少

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