認(rèn)證效率高達(dá)33.10%，基于寬帶隙表面重構(gòu)技術(shù)實現(xiàn)高效鈣鈦礦/硅串聯(lián)太陽能電池

寬帶隙鈣鈦礦太陽能電池對鈣鈦礦/硅疊層的發(fā)展至關(guān)重要，但寬帶隙鈣鈦礦太陽能電池表面缺陷多，會導(dǎo)致嚴(yán)重的界面載流子損失和相分離，影響電池性能。研究通過納米拋光去除富含缺陷的晶體表面，再鈍化新暴露的高結(jié)晶度表面，最終實現(xiàn)了認(rèn)證效率33.10%的四端鈣鈦礦/硅疊層太陽能電池。

基底清洗和預(yù)處理：ITO玻璃基底首先用洗滌劑溶液清洗，然后依次用去離子水、丙酮、異丙醇和乙醇超聲清洗20分鐘。用高壓氮氣（N2）干燥后，用氧氣等離子體處理10分鐘以增加表面能。

空穴傳輸層（HTL）的制備：將NiOx納米顆粒分散在去離子水中形成NiOx墨水，旋涂在ITO基底上，150°C下退火10分鐘。將Me-4PACz溶解在乙醇中，旋涂在NiOx層上，然后在N2手套箱中100°C退火10分鐘。

鈣鈦礦層的制備：將鈣鈦礦前驅(qū)體溶液旋涂在帶有HTLs的基底上，先1000轉(zhuǎn)/分鐘旋涂8秒，然后5000轉(zhuǎn)/分鐘旋涂30秒，過程中滴加茴香腦以促進(jìn)鈣鈦礦晶體生長。旋涂后立即在100°C下退火15分鐘。

納米拋光處理：將樣品的玻璃面用石蠟固定在加熱臺上，保持85°C。使用Al2O3納米顆粒作為拋光溶液進(jìn)行拋光，拋光盤以5000轉(zhuǎn)/分鐘的速度旋轉(zhuǎn)15-45秒。拋光后再次加熱85°C以去除表面殘留的拋光液，然后用異丙醇和甲醇的混合溶液清洗。

表面鈍化：使用PI溶液進(jìn)行表面鈍化，旋涂后在100°C下退火10分鐘。

納米拋光處理的鈣鈦礦薄膜變化

鈣鈦礦薄膜在納米拋光處理前后的形貌和結(jié)晶度變化

形態(tài)變化：經(jīng)過納米拋光處理后，鈣鈦礦薄膜的表面從粗糙變?yōu)槌饣?/strong>。納米拋光處理消除了表面的非晶層，暴露出高晶區(qū)表面。

納米拋光的效果：納米拋光可以精確去除富含缺陷的區(qū)域（效果I），抑制鈣鈦礦的離子遷移和相分離（效果II），減少晶格失配和釋放殘余晶格應(yīng)變（效果III），以及由于Br相關(guān)和I相關(guān)鈣鈦礦的不同硬度，創(chuàng)造出富含Br的表面（效果IV）。

納米拋光處理能夠顯著改善鈣鈦礦薄膜的表面質(zhì)量，通過去除表面缺陷、提高結(jié)晶性、抑制離子遷移和相分離，以及調(diào)整表面組成，這些變化為后續(xù)的電子傳輸層提供了更均勻的接觸，有助于提高電池的整體性能。

納米拋光處理后表面缺陷和離子遷移的抑制

納米拋光處理對寬帶隙鈣鈦礦薄膜表面缺陷和離子遷移的影響

表面缺陷的減少：經(jīng)過納米拋光處理的鈣鈦礦薄膜中Pb0缺陷的強(qiáng)度顯著降低，表明表面缺陷減少。納米拋光處理后的鈣鈦礦薄膜顯示出更強(qiáng)和更均勻的PL強(qiáng)度，表明表面缺陷減少，載流子復(fù)合減少。

載流子壽命的增加：納米拋光處理后的鈣鈦礦薄膜的載流子壽命從413納秒增加到869納秒，表明非輻射復(fù)合減少。

光誘導(dǎo)相分離的抑制：在模擬太陽光（AM1.5G，1太陽）照射下，控制薄膜的PL峰位顯著紅移，而納米拋光處理后的薄膜PL峰位沒有明顯變化，表明納米拋光有效抑制了光誘導(dǎo)的鹵素組分分離。

離子遷移的抑制：在強(qiáng)電場作用下，控制組鈣鈦礦薄膜的電流隨時間顯著增加，而納米拋光處理后的薄膜電流保持穩(wěn)定，表明納米拋光處理有效抑制了離子遷移。

光穩(wěn)定性的提高：在30V偏壓下老化后，控制組鈣鈦礦薄膜的PL強(qiáng)度顯著降低，而納米拋光處理后的薄膜仍然顯示出強(qiáng)且均勻的熒光，表明納米拋光處理提高了鈣鈦礦薄膜的光穩(wěn)定性。

納米拋光處理后的鈣鈦礦薄膜特性分析

納米拋光處理鈣鈦礦薄膜及其與C60界面的特性

納米拋光處理后的鈣鈦礦薄膜的殘余應(yīng)力從20.90 MPa降低到10.47 MPa，表明納米拋光有效地釋放了鈣鈦礦薄膜中的殘余應(yīng)力。

鈣鈦礦薄膜的接觸電勢差（CPD）分布更加均勻，表明功函數(shù)降低。紫外光電子能譜（UPS）結(jié)果顯示，納米拋光處理后鈣鈦礦薄膜的費米能級和導(dǎo)帶最小值（CBM）發(fā)生了變化，與C60的能級排列更好，有助于電子傳輸和提高電池的填充因子（FF）。

納米拋光處理不僅改善了鈣鈦礦薄膜的表面質(zhì)量，還通過減少殘余應(yīng)力、增加表面溴含量、提高薄膜硬度和優(yōu)化能級排列，顯著提高了鈣鈦礦薄膜的性能。這些改進(jìn)有助于提高鈣鈦礦太陽能電池的開路電壓（VOC）和填充因子（FF），從而提高了電池的整體效率和穩(wěn)定性。

寬帶隙鈣鈦礦太陽能電池的光電性能

基于表面重構(gòu)處理的寬帶隙鈣鈦礦太陽能電池的光電性能

4T鈣鈦礦/硅串聯(lián)太陽能電池的光伏參數(shù)

在氮氣環(huán)境中，表面重構(gòu)處理后的鈣鈦礦太陽能電池在1太陽光照射下的操作穩(wěn)定性測試顯示，經(jīng)過1505小時后，電池保持了其原始效率的80%，遠(yuǎn)高于控制組的746小時，證明了表面處理顯著提高了電池的長期穩(wěn)定性。

四端鈣鈦礦/硅疊層太陽能電池，通過將半透明的鈣鈦礦頂電池與硅底電池物理堆疊實現(xiàn)。J-V曲線和外部量子效率（EQE）譜表明，鈣鈦礦頂電池和硅底電池在四端配置中均表現(xiàn)出良好的性能，實現(xiàn)了33.10%的認(rèn)證效率。納米拋光處理不僅提高了鈣鈦礦薄膜的表面質(zhì)量，還顯著提升了鈣鈦礦太陽能電池的VOC、FF和整體效率。

本研究通過創(chuàng)新的納米拋光表面重構(gòu)方法，顯著提升了寬帶隙鈣鈦礦太陽能電池的性能，實現(xiàn)了高達(dá)33.10%的認(rèn)證效率，同時增強(qiáng)了電池的穩(wěn)定性。這一突破不僅推動了鈣鈦礦太陽能電池技術(shù)的發(fā)展，也為未來高效率太陽能電池的商業(yè)化應(yīng)用鋪平了道路。

美能紫外老化試驗箱

在鈣鈦礦太陽能電池的研究中，長期穩(wěn)定性是一個關(guān)鍵的考量因素。為了模擬實際環(huán)境中的光照條件并評估鈣鈦礦材料的耐久性。美能紫外老化試驗箱進(jìn)行加速老化測試。該試驗箱能夠提供280至400nm范圍內(nèi)的紫外光譜，模擬太陽光中的紫外部分，同時保持150至250W/㎡的輻照強(qiáng)度，以加速老化過程。

輻照強(qiáng)度：150-250W/㎡（可定制500-1000W/㎡超級紫外）

UVB含量：3%-9%

• 光譜范圍：280-400nm

通過優(yōu)化材料配方和電池結(jié)構(gòu)，結(jié)合美能紫外老化試驗箱的嚴(yán)格測試，可以顯著提高鈣鈦礦太陽能電池的長期穩(wěn)定性，為商業(yè)化應(yīng)用鋪平了道路。

原文出處：Surface reconstruction of wide-bandgap perovskites enables efficient perovskite/ silicon tandem solar cells

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