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環(huán)境條件下微通道反應(yīng)器中丙烷的高效轉(zhuǎn)化

蘇州汶顥 ? 來源:jf_73561133 ? 作者:jf_73561133 ? 2024-11-06 15:32 ? 次閱讀
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環(huán)境條件下微通道反應(yīng)器中丙烷的高效轉(zhuǎn)化
丙烷的氧化脫氫主要來源于頁巖氣,有望滿足全球?qū)Ρ┘ぴ龅男枨蟆H欢?,由于使用混合丙烷和氧氣,該過程需要高操作溫度,這加劇了其應(yīng)用中的安全問題。此外,這些升高的溫度可能會增加過度氧化的風(fēng)險(xiǎn),導(dǎo)致二氧化碳的形成。在這里,我們介紹了一種微通道反應(yīng)系統(tǒng),該系統(tǒng)專為丙烷在水性環(huán)境中的氧化脫氫而設(shè)計(jì),能夠在室溫和環(huán)境壓力下實(shí)現(xiàn)高度選擇性和活性的丙烯生產(chǎn),同時(shí)降低安全風(fēng)險(xiǎn)。同時(shí)實(shí)現(xiàn)了超過92%的丙烯選擇性和19.57 mmol mCu?2 h?1的生產(chǎn)率。這種卓越的性能源于原位創(chuàng)建了一個(gè)高活性、含氧的銅催化表面用于丙烷活化,以及通過使用定制的T型結(jié)微裝置建立氣液泰勒流,通過擴(kuò)大氣液界面面積和減少擴(kuò)散路徑來增強(qiáng)丙烷轉(zhuǎn)移。這種微通道反應(yīng)系統(tǒng)提供了一種有吸引力的方法來加速受氣態(tài)反應(yīng)物溶解度限制的氣液固反應(yīng)。
丙烯(C3H6)是石化工業(yè)中的重要原料,其主要生產(chǎn)方法是蒸汽裂解和流化催化裂化(FCC)。然而,隨著全球?qū)Ρ┬枨蟮牟粩嘣鲩L,這些傳統(tǒng)方法正在被拉伸。利用頁巖氣中豐富的丙烷,開發(fā)了丙烷(C3H8)脫氫(PDH)工藝,以彌合這一供需缺口。然而,PDH工藝存在一些缺點(diǎn),包括其吸熱性質(zhì)需要大量的能量輸入,以及由于結(jié)焦導(dǎo)致的催化劑快速失活。丙烷氧化脫氫(ODHP)是一種有吸引力的替代方案。這個(gè)過程是放熱的,使其能夠在較低的溫度下運(yùn)行,并減少能源需求。此外,ODHP中氧氣(O2)的存在抑制了催化劑上焦炭的形成,從而延長了催化劑的壽命。ODHP的一個(gè)核心研究主題是開發(fā)用于丙烯形成的高選擇性催化體系,同時(shí)抑制其連續(xù)過氧化形成二氧化碳(CO2)。在典型的實(shí)驗(yàn)條件下(400-500°C和1 atm),使用傳統(tǒng)金屬氧化物催化劑(如釩基和鉻基材料)的ODHP工藝中丙烯的典型選擇性小于70%。最近,有報(bào)道稱,含硼材料,包括負(fù)載型氧化硼、六方氮化硼和摻硼沸石,可以在ODHP工藝中選擇性地生產(chǎn)丙烯,同時(shí)抑制CO2的形成。建議通過自由基機(jī)制在硼基反應(yīng)位點(diǎn)激活烷烴,這通常需要超過500°C的溫度才能達(dá)到相當(dāng)大的速率。高操作溫度未能充分發(fā)揮ODHP中強(qiáng)大的熱力學(xué)驅(qū)動(dòng)力,并提高了羥基化硼中心的流動(dòng)性,導(dǎo)致催化劑失活。此外,使用烷烴和氧氣混合物的高溫反應(yīng)存在安全風(fēng)險(xiǎn),尤其是在大規(guī)模時(shí)。
解決ODHP挑戰(zhàn)的關(guān)鍵在于開發(fā)高效的反應(yīng)系統(tǒng),該系統(tǒng)可以在低溫(如<200°C)下實(shí)現(xiàn)丙烯生產(chǎn)的高選擇性和活性。我們最近發(fā)現(xiàn)了一種水性反應(yīng)系統(tǒng),該系統(tǒng)使用銅(Cu)粉末作為催化劑,氧氣作為氧化劑,證明了在室溫和環(huán)境壓力下以可觀的速率活化輕質(zhì)烷烴的能力。值得注意的是,使用間歇反應(yīng)器,丙烷可以轉(zhuǎn)化為丙烯,選擇性高達(dá)94%,生產(chǎn)率為0.71 mmol mCu?2 h?1。然而,由于丙烷在水溶液中的低溶解度(~1.1 mmol L?1),其傳質(zhì)效率低下,阻礙了實(shí)際實(shí)施中反應(yīng)效率的進(jìn)一步提高,并使動(dòng)力學(xué)分析復(fù)雜化,難以理解機(jī)理。此外,使用C3H8和O2混合物在操作中仍然存在安全風(fēng)險(xiǎn)。
在此,我們報(bào)告了一種微流體反應(yīng)系統(tǒng),其中Cu微管同時(shí)用作催化劑和微通道反應(yīng)器,以同時(shí)解決傳質(zhì)效率低和安全風(fēng)險(xiǎn)的問題,與間歇反應(yīng)器相比,反應(yīng)性提高了27倍,同時(shí)保持了92%以上的丙烯選擇性。我們使用定制的T型結(jié)微型裝置將氣態(tài)反應(yīng)物(C3H8+O2)分散到硫酸(H2SO4)溶液中,在進(jìn)入銅微管之前形成氣液泰勒流。高速相機(jī)成像輔助的流型分析揭示了傳質(zhì)的顯著增強(qiáng),這可歸因于氣液界面面積的增加和反應(yīng)氣體到達(dá)銅表面的擴(kuò)散路徑的縮短。重要的是,我們的系統(tǒng)還減輕了與C3H8+O2混合物相關(guān)的潛在爆炸風(fēng)險(xiǎn),因?yàn)闅鈶B(tài)混合物被水溶液塞分割成毫米級的小部分。我們進(jìn)行了動(dòng)力學(xué)研究,以確定反應(yīng)級數(shù)和表觀活化能。還進(jìn)行了密度泛函理論(DFT)計(jì)算,以探索導(dǎo)致丙烯和其他次要產(chǎn)物(即正/異丙醇)形成的反應(yīng)途徑。我們的微流體系統(tǒng)在室溫和環(huán)境壓力下從丙烷生產(chǎn)丙烯方面表現(xiàn)出高選擇性和活性。這種方法為提高其他氣液固多相反應(yīng)的反應(yīng)性提供了一條有前景的途徑,特別是那些受到氣態(tài)反應(yīng)物在液體介質(zhì)中低溶解度阻礙的反應(yīng),例如使用H2和O2合成H2O2,使用O2進(jìn)行有氧醇氧化,以及CO2、O2和N2在金屬催化劑表面上的電化學(xué)轉(zhuǎn)化。
免責(zé)聲明:文章來源汶顥www.whchip.com以傳播知識、有益學(xué)習(xí)和研究為宗旨。轉(zhuǎn)載僅供參考學(xué)習(xí)及傳遞有用信息,版權(quán)歸原作者所有,如侵犯權(quán)益,請聯(lián)系刪除。

審核編輯 黃宇

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