靜電電容器因其超快充放電能力而成為先進(jìn)電子和大功率電氣系統(tǒng)的基礎(chǔ)組件。鐵電材料提供高最大極化,但高殘余極化阻礙了它們?cè)趦?chǔ)能應(yīng)用中的有效部署。盡管最近的進(jìn)展在通過成分和缺陷工程在鐵電材料中誘導(dǎo)納米域來實(shí)現(xiàn)弛豫鐵電方面顯示出了巨大的希望,但這些方法會(huì)導(dǎo)致結(jié)晶度的損失,從而導(dǎo)致介電常數(shù)降低并犧牲最大極化。
基于此,華盛頓大學(xué)圣路易斯分校Sang-Hoon Bae和麻省理工學(xué)院Frances M. Ross等人引入了一種精確控制偏振弛豫時(shí)間的策略,通過使用層分裂技術(shù)生產(chǎn)的單層二維(2D)材料來保持最小的能量損失。作者使用層轉(zhuǎn)移技術(shù)來生產(chǎn)獨(dú)立式單晶BaTiO3 (C-BTO),其中兩個(gè)界面都可以操縱,并通過添加各種2D材料形成2D/C-3D/2D異質(zhì)結(jié)構(gòu)。將C-BTO層與獨(dú)立膜形式的2D材料夾在中間,從而在界面處發(fā)生麥克斯韋-瓦格納(MW) 效應(yīng),即異質(zhì)界面上電荷積累引起的弛豫改變松弛時(shí)間。通過層分辨分裂對(duì)2D材料的厚度進(jìn)行原子級(jí)精確控制,可將能量損失和正切δ降至最低,同時(shí)控制弛豫時(shí)間。使用這種策略,有效地抑制了鐵電材料的殘余極化,同時(shí)保持最大極化,本工作實(shí)現(xiàn)了每立方厘米191.7焦耳的能量密度,效率超過90%。這種對(duì)弛豫時(shí)間的精確控制有望實(shí)現(xiàn)廣泛的應(yīng)用,并有可能加速高效儲(chǔ)能系統(tǒng)的開發(fā)。
2D/3D界面處的MW弛豫
受經(jīng)典德拜弛豫啟發(fā)的米勒模型提供了通過操縱弛豫時(shí)間來控制自發(fā)極化的理論框架。作者通過使用層轉(zhuǎn)移技術(shù)形成的2D/C-3D/2D異質(zhì)結(jié)構(gòu)克服了傳統(tǒng)異質(zhì)結(jié)存在的鐵電性惡化和能量損失的問題。作者選擇了石墨烯(2D半金屬)、MoS2(2D半導(dǎo)體)和六方氮化硼(h-BN)(2D絕緣體),還制造了兩種不同的3 nm厚的Al2O3/C-BTO/Al2O3異質(zhì)結(jié)構(gòu)作為比較。結(jié)果表明,弱鍵合和不連續(xù)界面提供比強(qiáng)化學(xué)鍵合界面更高的弛豫時(shí)間,使用2D材料的層分辨分裂制造的異質(zhì)結(jié)構(gòu),能夠以原子精度控制 2D 材料的厚度,h-BN 顯然可以更有效地控制弛豫時(shí)間。
圖1使用受經(jīng)典德拜松弛啟發(fā)的米勒模型管理自發(fā)極化
人工異質(zhì)結(jié)構(gòu)的極化
作者測(cè)量了未修飾的C-BTO以及強(qiáng)化學(xué)鍵合和弱化學(xué)鍵合的Al2O3/C-BTO/Al2O3異質(zhì)結(jié)構(gòu)的極化電場(P-E)環(huán)路?;趯?duì)弛豫時(shí)間可以有效控制并同時(shí)最小化tan d的理解,作者對(duì)各種2D/C-BTO/2D 質(zhì)結(jié)構(gòu)進(jìn)行了P-E環(huán)測(cè)量,在使用連續(xù)轉(zhuǎn)移兩次1ML-MoS 形成的雙層(2ML)-MoS2和C-BTO的異質(zhì)結(jié)構(gòu)中觀察到殘余極化的成功抑制。
圖2 C-BTO、3D/3D/3D和2D/3D/2D異質(zhì)結(jié)構(gòu)的極化
原子尺度的偏振分布
為了更全面地了解人工設(shè)計(jì)的2D/C-3D/2D結(jié)構(gòu)中的極化行為,作者進(jìn)行了額外的電學(xué)測(cè)量,并獲得了最有效結(jié)構(gòu)MoS2/C-BTO/MoS2的原子級(jí)結(jié)構(gòu)信息。結(jié)果表明C-BTO頂面和底面的結(jié)構(gòu)不連續(xù)性可以作為C-BTO晶體中電介質(zhì)極化的屏蔽,從而導(dǎo)致相對(duì)較小的殘余極化。通過從2ML-MoS2/C-BTO/2ML-MoS2異質(zhì)結(jié)構(gòu)中機(jī)械剝離頂部和底部MoS2層后測(cè)量了P-E曲線,表明2D/3D/2D異質(zhì)結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出的贗弛豫鐵電行為是由電荷補(bǔ)償驅(qū)動(dòng)的,而不是弛豫鐵電性并且二維層不會(huì)直接影響 C-BTO 晶體內(nèi)部的偶極子,從而保持了高極化。
圖3 偏壓下的原子尺度極化分布和附加電性能
MoS2/C-BTO/MoS2的性能
為了研究C-BTO和MoS2/C-BTO/MoS2異質(zhì)結(jié)構(gòu)的完整儲(chǔ)能性能,通過威布爾分布擬合測(cè)量了它們的統(tǒng)計(jì)擊穿強(qiáng)度(Eb)。計(jì)算出MoS2/C-BTO/MoS2結(jié)構(gòu)的Eb值為5.62和5.61 MV/cm,表明在高電場條件下具有高可靠性和Eb。此外,還證實(shí)了異質(zhì)結(jié)構(gòu)可實(shí)現(xiàn)高儲(chǔ)能性能,并具有良好的極化穩(wěn)定性和可靠性。
圖4 C-BTO和MoS2/C-BTO/MoS2的儲(chǔ)能性能與MoS2層數(shù)的關(guān)系
審核編輯:黃飛
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