超高靈敏度emICCD相機助力鉆石中氮空位的量子動力學(xué)研究

位于加拿大魁北克的舍布魯克大學(xué)(Université de Sherbrooke)的Denis Morris教授和Michel PioroLadrière教授與David Roy-Guay博士憑借著Teledyne Princeton Instruments的emICCD相機的超快速選通和超高靈敏度，通過光學(xué)的手段觀測了100μm × 100μm的鉆石表面的氮空位缺陷的量子態(tài)，以及其自旋極化動力學(xué)過程。

氮空位

氮空位中心(nitrogen-vacancy center，NV center)是人們最熟悉的一種缺陷。憑借對氮空位中心的自旋態(tài)的觀測，氮空位中心可以被用來探測局域磁場和電場分布。目前人們也正不斷開發(fā)其更先進(jìn)的應(yīng)用，比如離子濃度檢測、膜電位檢測、納米測溫計和單自旋核磁共振等。

鉆石中的氮空位中心有著獨一無二的光-自旋特性，并被廣泛應(yīng)用于量子通訊、磁共振成像和糾纏光子源等領(lǐng)域。在鉆石結(jié)構(gòu)中的氮空位中心是由一個單取代的氮原子和其相鄰的碳缺陷組成(圖1a)，其量子特性由多余的兩個自由電子體現(xiàn)。這兩個自由電子的自旋態(tài)往往組成一個三線態(tài)，因此對于外界的磁場非常敏感。通常由其他材料的自旋引起的微弱的磁場變化就能顯著影響缺陷中的自旋狀態(tài)。而對于氮空位中心來說，這種影響受限于自旋-聲子之間的弱耦合以及其他自旋物種的低濃度(~1%)，所以氮空位中心在室溫下也能保持相干的自旋三線態(tài)。

圖1 a)鉆石晶格結(jié)構(gòu)與氮空位;b)氮空位中心的能級結(jié)構(gòu)示意圖;c)光磁雙共振實驗中在2mT磁場強度下氮空位中心±1態(tài)的能級分裂。

氮空位中心之所以被用于研制納米尺度的磁場強度感應(yīng)器，不僅因為其自旋態(tài)可以被磁場調(diào)制，而且得益于其自旋態(tài)可以被光學(xué)手段被測【12】。圖1b展示了氮空位中心光與自旋的關(guān)系特性。三線態(tài)基態(tài)和三線態(tài)激發(fā)態(tài)之間的躍遷為637nm，其磁量子數(shù)為0(對稱，0態(tài))或±1(同上同下，±1態(tài))，兩者能級相差2.87GHz，其±1態(tài)之間在每1mT的磁場下分裂28MHz。當(dāng)使用532nm的激光激發(fā)氮空位中心時，初始狀態(tài)為0態(tài)的氮空位中心將會發(fā)射637nm的紅色熒光;而±1態(tài)的氮空位中心可以通過非輻射躍遷轉(zhuǎn)變?yōu)?態(tài)，其時間尺度為300ns左右。利用這個特性，氮空位中心的量子態(tài)可以通過一束微秒級的短脈沖微波進(jìn)行初始化，并且其紅色熒光的強度也可以反映出自旋量子態(tài)的分布。

在光磁雙共振(optically detected magnetic resonance，ODMR)的測試中，使用微波激發(fā)即可以操縱氮空位中心的自旋態(tài)(圖1c)。通過在掃描激發(fā)微波頻率的同時記錄紅色熒光的強度，并觀測圖1c中兩個自旋態(tài)所對應(yīng)的谷的分裂，即可探測氮空位中心所在的磁場強度和取向。

自旋態(tài)的相干控制

David Roy-Guay所使用的實驗裝置如圖2所示。532nm的激光先經(jīng)由雙通的聲-光調(diào)制器生成初始化和讀出的氮空位中心量子態(tài)所需要的激光，并通過一個60倍的顯微鏡聚焦在CVD制備的鉆石表面上。鉆石中的氮空位中心發(fā)射的熒光由一臺PI-MAX4:512EM emICCD相機收集。相機采用外觸發(fā)信號與微波產(chǎn)生器、聲-光調(diào)制器同步，并通過“logic out”的輸出模式逐幀記錄數(shù)據(jù)。

圖2 氮空位中心成像實驗裝置。

在如圖3所示的自旋操控實驗中，一個10mT的外界磁場先將氮空位中心的±1態(tài)分裂成晶格中四個可能的取向。然后，一束微波脈沖通過光刻法制備的線路被輸送到樣品表面，共振增強位于2751MHz的取向。

因為自旋態(tài)回到0態(tài)的過程很快，所以選通必須和讀出激光在時間序列上精確一致。而PI-MAX4:512EM emICCD相機的順序選通的功能，可以相對觸發(fā)信號移動選通信號的位置，輕松地實現(xiàn)這種嚴(yán)格的對齊。一旦選通脈沖被設(shè)置在讀出脈沖的起始位置，微波的持續(xù)時間τ就可被調(diào)控進(jìn)而相干控制氮空位的自旋態(tài)(圖3a插圖)。氮空位的量子動力學(xué)信息無論在單個像素(圖3a藍(lán)線)或者是10×10個像素的平均(圖3a紅線)的信號都展示出了極好的信噪比。

圖3 a)單個像素(藍(lán)線)和10×10個像素(紅線)采集的氮空位的Rabi振蕩曲線;b)氮空位中心的熒光曲線。

曲線的振蕩顯示出自旋態(tài)可以在150ns的微波脈沖作用下從0態(tài)翻轉(zhuǎn)到到-1態(tài)，對應(yīng)微波為π脈沖(圖3b插圖)。經(jīng)過1μs的弛豫過程后，氮空位中心與鉆石晶格中其他自旋態(tài)發(fā)生相互作用，無法繼續(xù)進(jìn)行相干調(diào)制。如圖3b所示，一旦π脈沖的持續(xù)時間被確定下來，氮空位中心的自旋極化動力學(xué)過程所對應(yīng)的熒光強度曲線就可以通過預(yù)先將氮空位調(diào)制成0態(tài)或-1態(tài)，然后按固定的門寬掃描讀出脈沖的持續(xù)時間的方式被測量。

門寬設(shè)置為1ns時熒光數(shù)據(jù)的對比度達(dá)到最高，而emICCD相機的快速選通和良好的開/關(guān)比使得這種檢測方式的靈敏度完全不依賴最先的初始化激光。這保證了對氮空位中心的Rabi振蕩最大動態(tài)范圍的觀測并最小化了氮空位中心的弛豫和消相干過程。

技術(shù)支撐

PI-MAX4:512EM emICCD

Teledyne Princeton Instruments PI-MAX4系列emICCD相機使用的快速選通像增強器，在保證量子效率的同時，提供了500ps以下的門寬，與傳統(tǒng)EMCCD相比，大大提高了成像成譜的時間分辨能力。同時，PI-MAX4 emICCD相機完美地結(jié)合了像增強器的快速選通的能力和幀轉(zhuǎn)移模式的良好線性度，向用戶提供了納秒和微秒尺度下高質(zhì)量、高性能、高靈敏度的成像成譜功能。

Teledyne Princeton Instruments最新版本的LightField數(shù)據(jù)采集軟件可以對emICCD相機所有功能進(jìn)行操作。配套的SuperSynchro時點產(chǎn)生器允許相機用戶在軟件界面設(shè)置精確的門寬、延遲。除此之外，LightField用戶界面還可以進(jìn)行一系列數(shù)據(jù)處理、整合、導(dǎo)出，帶給用戶無與倫比的全新科研體驗。

審核編輯：湯梓紅