新型二維無金屬鐵磁半金屬的理論預(yù)測與研究

中國海洋大學(xué) 梁巖課題組

01引言

近年來，緊隨石墨烯的突破性發(fā)現(xiàn)而來，二維材料引發(fā)了廣泛的關(guān)注。得益于它們多樣的元素組成和形態(tài)結(jié)構(gòu)，這些體系通?？梢哉故境霆毺氐碾娮?、光學(xué)以及其他物理屬性。因此，它們作為研究物理化學(xué)現(xiàn)象和探索多種應(yīng)用的平臺有著巨大的潛力，如催化、自旋電子學(xué)和能量轉(zhuǎn)換等。特別值得注意的是，二維鐵磁自旋電子學(xué)作為一個新興領(lǐng)域，目前備受關(guān)注。它涉及通過對自旋和電荷的操控來同時控制信息處理和存儲，為超越傳統(tǒng)電子器件的量子計算應(yīng)用提供了高容量和靈活的優(yōu)勢。

二維鐵磁領(lǐng)域取得了重大進展，利用材料預(yù)測、剝離、載流子摻雜、缺陷操控等方法，多種二維磁體已被提出，其中包括三鹵化錳、Fe3GeTe2、Cr2Ge2Te6以及CrI3等。除了微小的尺寸和完全的自旋極化這兩個顯著特點，目前的努力集中在實現(xiàn)輕質(zhì)、來源豐富性、低成本、高耐久性和無毒等特性的有前景的二維磁體。因此，基于主族元素的無金屬二維材料在鐵磁性研究方面受到了廣泛的關(guān)注。與基于過渡金屬的二維磁性體系相比，主族元素p軌道展示出較弱的自旋-軌道耦合，從而產(chǎn)生更長的自旋壽命。這一特點非常有利于未來的技術(shù)應(yīng)用。然而，傳統(tǒng)的無金屬二維鐵磁體通常需要官能化和缺陷工程等精確的操控，這在實驗中很難控制。因此，識別具有優(yōu)異的電子和自旋特性的本征無金屬二維鐵磁體具有極大的現(xiàn)實意義。

02成果簡介

基于第一性原理方法，我們提供了AsN2單層中p軌道半金屬特性的理論證據(jù)。由于N原子的未成對p軌道的產(chǎn)生，該單層呈現(xiàn)出面內(nèi)自旋鐵磁基態(tài)。其半金屬能隙高達0.54 eV，有利于防止熱擾動引起的自旋翻轉(zhuǎn)。此外，結(jié)合密度泛函理論和非平衡格林函數(shù)方法，我們驗證了AsN2自旋閥可實現(xiàn)100%磁阻。此外，結(jié)果顯示無金屬二維AsN2中的鐵磁性對應(yīng)變、摻雜、襯底和電場等各種外部干擾具有魯棒性。這些結(jié)果為無金屬二維AsN2及其在先進電子學(xué)和自旋電子學(xué)應(yīng)用研究中提供了重要參考。

03圖文導(dǎo)讀

圖1(a)無金屬AsN2單層原子結(jié)構(gòu)的俯視和側(cè)視圖。(b)AsN2單層的聲子色散。(c)不考慮自旋極化，AsN2的能帶結(jié)構(gòu)和相應(yīng)的態(tài)密度。

圖2(a)AsN2單層的空間自旋密度分布(ρ↑ - ρ↓)。(b)AsN2單層中磁相變的示意圖。(c)AsN2單層垂直于表面平面內(nèi)能量與磁化極化角度的關(guān)系。(d)AsN2單層在鐵磁基態(tài)下的自旋極化能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度。自旋向下以藍色和橙色標(biāo)記，自旋向上以灰色和淺灰色表示。

圖3(a)設(shè)想構(gòu)建的自旋閥模型。紅色和藍色箭頭表示電極和中心散射區(qū)的磁化方向?？紤]了自旋平行(SP)和自旋反平行(SAP)兩種情況。(b)自旋平行和(c)自旋反平行情況下的零偏壓透射系數(shù)。

圖4AsN2單層中反鐵磁和鐵磁序之間能量差隨著(a)雙軸應(yīng)變和(b)摻雜濃度的變化。(c)AsN2/Ti2CO2異質(zhì)結(jié)的結(jié)構(gòu)和差分電荷，以及(d)相應(yīng)的能帶結(jié)構(gòu)。Ti2CO2襯底貢獻的能帶用灰色標(biāo)記。

04小結(jié)

基于第一性原理，我們提供了無金屬AsN2單層中p軌道半金屬性的理論證據(jù)。鐵磁基態(tài)產(chǎn)生于每個N原子未成對p軌道之間的直接交換相互作用。半金屬能隙達到了0.54 eV，將有效防止室溫下的自旋翻轉(zhuǎn)相變。此外，基于AsN2構(gòu)建的自旋閥可以實現(xiàn)100%的磁阻。更重要的是，AsN2中鐵磁性的穩(wěn)定性對應(yīng)變、載流子摻雜、電場和襯底等外部干擾具有魯棒性。這些發(fā)現(xiàn)為探索和應(yīng)用無金屬的二維半金屬磁體提供了重要的理論基礎(chǔ)。

本項研究中，我們使用了鴻之微Device Studio、Nanodcal和鴻之微云等工具。其中，使用Device Studio軟件分別搭建了AsN2自旋閥的二電極器件，并使用Nanodcal軟件計算了其透射系數(shù)，發(fā)現(xiàn)可實現(xiàn)可控的半金屬和100%磁阻特性。

審核編輯：劉清