鈣鈦礦量子點(diǎn)一維拓?fù)渚G色激光器

據(jù)麥姆斯咨詢報(bào)道，近日，由浙江大學(xué)、中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)、新加坡南洋理工大學(xué)的研究人員組成的團(tuán)隊(duì)在Nature Communications期刊上發(fā)表了題為“Perovskite quantum dot one-dimensional topological laser”的論文，提出了一種基于兩個(gè)具有不同Zak相的一維光子晶體之間的界面態(tài)的拓?fù)淝辉O(shè)計(jì)。利用一些單分子層的溶液法制備的全無機(jī)銫鉛鹵化物鈣鈦礦量子點(diǎn)作為超薄增益介質(zhì)，研究團(tuán)隊(duì)演示了一種無需光刻、垂直發(fā)射、低閾值和單模的綠色激光器，為在整個(gè)可見光譜中工作的高效拓?fù)浼す馄鞯拈_發(fā)奠定了基礎(chǔ)。

拓?fù)涔庾訉W(xué)的概念以光學(xué)色散帶中光子波函數(shù)的全局拓?fù)洳蛔兞繛樘卣鳎陙?，研究人員利用這一概念設(shè)計(jì)了一些對(duì)制造缺陷具有魯棒性的光學(xué)腔，并開發(fā)出在紅外波段工作的拓?fù)湮?納米激光器。

這些激光器的腔體設(shè)計(jì)依賴于不同拓?fù)湎辔坏墓庾咏Y(jié)構(gòu)界面處的邊界態(tài)（例如，邊緣或角態(tài)）的激發(fā)。界面兩側(cè)的拓?fù)洳蛔兞康牟町惗x了邊界態(tài)，而所謂的體邊對(duì)應(yīng)關(guān)系提供了它們的拓?fù)浔Ｗo(hù)。

典型的基于半導(dǎo)體諧振器的一維或二維陣列的邊/角發(fā)射拓?fù)浼す馄鞣较蛐暂^差，難以外耦合，并且由于其設(shè)計(jì)的復(fù)雜性只能在紅外波段工作。最近，基于拓?fù)潴w帶隙和拓?fù)浯怪鼻患す馄麝嚵械耐負(fù)浼す馄鹘鉀Q了方向性和外耦合問題，但在設(shè)計(jì)復(fù)雜性和短發(fā)射波長(zhǎng)的獲取方面尚未得到改善。

基于此，該論文提出了一種基于兩個(gè)具有不同Zak相的一維光子晶體之間的界面態(tài)的拓?fù)淝辉O(shè)計(jì)。利用一些單分子層的溶液法制備的全無機(jī)銫鉛鹵化物鈣鈦礦量子點(diǎn)作為超薄增益介質(zhì)，研究團(tuán)隊(duì)演示了一種無需光刻、垂直發(fā)射、低閾值和單模的綠色激光器。得益于提出的拓?fù)淝辉O(shè)計(jì)，具有超薄增益介質(zhì)（<50?nm）的微型激光器產(chǎn)生了低激光閾值（6.8 μJ/cm2）的單模發(fā)射，并且對(duì)多層結(jié)構(gòu)的局部擾動(dòng)具有魯棒性。通過改變?cè)鲆娼橘|(zhì)的厚度，激光發(fā)射可以在增益譜范圍內(nèi)（從λ?=?532至519? nm）被連續(xù)調(diào)諧。這特別適用于量子點(diǎn)激光器的開發(fā)，因?yàn)樗軌蚩朔窳孔狱c(diǎn)薄膜中存在的均勻性差、聚集和發(fā)光猝滅等問題。此外，這種微型激光器設(shè)計(jì)也可能有助于電泵浦VCSEL的實(shí)現(xiàn)，其厚增益介質(zhì)的電導(dǎo)率通常受到載流子擴(kuò)散長(zhǎng)度的限制。

圖1a所示的平面拓?fù)淝挥蓛蓚€(gè)沿z方向具有反轉(zhuǎn)對(duì)稱性的半無限一維二元光子晶體（PC1和PC2）之間的界面構(gòu)成。PC由交替的低折射率（LI，厚度為d?）和高折射率（HI，厚度為d?）層構(gòu)成，中間分別是PC1和PC2的反轉(zhuǎn)中心。

為了使腔體厚度最小化，拓?fù)淝槐辉O(shè)計(jì)為在TiO?/SiO?多層的第一光學(xué)帶隙內(nèi)工作，其nHI?=?2.3，nLI?=?1.5，d? =?62? nm，d??=?70? nm。雖然PC1和PC2具有相同的體光帶隙，但由于LI和HI在其反轉(zhuǎn)中心的位置不同，它們?cè)谧畹蛶稊y帶不同的Zak相位（圖1b）。

一維拓?fù)淝挥蓛蓚€(gè)包含10個(gè)晶胞的半腔構(gòu)成，預(yù)計(jì)將在515 nm附近、第一光學(xué)帶隙的中心顯示出高質(zhì)量的界面態(tài)（Q > 5000），如圖1c所示的計(jì)算的透射光譜所預(yù)測(cè)的那樣。電場(chǎng)被限制在兩個(gè)PC的界面處，在PC1的第一HI層內(nèi)部具有一個(gè)不對(duì)稱的分布峰值（圖1d）。

圖1 一維拓?fù)湮⑶坏脑O(shè)計(jì)原理

根據(jù)計(jì)算得到的透射光譜，當(dāng)界面附近的HI層厚度在?10 nm≤ δ ≤10?nm變化時(shí)，平凡態(tài)和拓?fù)鋺B(tài)都會(huì)出現(xiàn)光譜偏移?（圖2a，b）。然而，1D平凡腔中的場(chǎng)分布發(fā)生了顯著變化，而拓?fù)錉顟B(tài)仍然被限制在第一晶格內(nèi)（圖2c，d）。此外，與拓?fù)鋺B(tài)相比，平凡Tamm態(tài)的總體場(chǎng)強(qiáng)會(huì)有較大變化和降低。

圖2 一維拓?fù)湮⑶坏聂敯粜?/p>

在實(shí)驗(yàn)中，研究人員首先通過測(cè)量由TiO?（n~2.3）和SiO?（n~1.5）交替層制成的微腔的透射率驗(yàn)證了拓?fù)浣缑鎽B(tài)的存在，如圖3a所示。測(cè)量的透射光譜（圖3b）與計(jì)算的透射光譜很好地吻合，在λ=?507.3 nm處的光學(xué)帶隙內(nèi)出現(xiàn)了一個(gè)高質(zhì)量因子（Q~2000）的界面態(tài)?。

圖3 拓?fù)湮⑶慌c增益介質(zhì)

在λ?=?400?nm倍頻fs激光泵浦下，其中脈沖持續(xù)時(shí)間為100 fs，重復(fù)頻率為1 kHz，脈沖能量在~30 ~ 300 pJ范圍內(nèi)，研究人員對(duì)完整激光結(jié)構(gòu)的性能進(jìn)行了表征，結(jié)果如圖4所示。

圖4 一維拓?fù)湮⑿图す馄髟谑覝叵碌男阅?/p>

當(dāng)把計(jì)算出的拓?fù)淝坏耐干涔庾V作為第一HI層厚度d的函數(shù)時(shí)（圖5a），研究人員發(fā)現(xiàn)界面態(tài)存在于光帶隙內(nèi)，并阻止波長(zhǎng)偏移。利用場(chǎng)約束對(duì)局部擾動(dòng)的高抗干擾性，通過選擇增益介質(zhì)厚度連續(xù)變化的樣品的不同區(qū)域，研究人員實(shí)現(xiàn)了穩(wěn)定的激光波長(zhǎng)調(diào)諧。如圖5b所示，實(shí)驗(yàn)結(jié)果證實(shí)了拓?fù)浼す馄髟谖⑿图す馄鞯牟煌瑓^(qū)域被激發(fā)時(shí)保持單模工作（從λ=532到519 nm），對(duì)應(yīng)于增益介質(zhì)厚度的7 nm變化。

圖5 可調(diào)諧拓?fù)浣缑鎽B(tài)微腔激光器

綜上所述，利用具有優(yōu)異的光學(xué)性能（較大的光學(xué)吸收截面和激子結(jié)合能、較高的光致發(fā)光量子產(chǎn)率、極低的ASE閾值）和化學(xué)通用性（簡(jiǎn)便的溶液處理、可控的薄膜厚度和形態(tài)、波長(zhǎng)可調(diào)諧到藍(lán)色光譜區(qū)域）的CsPbBr?鈣鈦礦量子點(diǎn)，本文演示了一種無需光刻、單模輸出綠光的拓?fù)浼す馄?。由于其?jiǎn)單且低成本的架構(gòu)、顯著降低的增益介質(zhì)厚度以及膠體鈣鈦礦量子點(diǎn)的通用性，這項(xiàng)研究工作為在整個(gè)可見光譜中工作的高效拓?fù)浼す馄鞯拈_發(fā)奠定了基礎(chǔ)。

審核編輯：劉清