基于氮化硼納米管的天然納腔構(gòu)筑雙曲回音壁極化激元

聲子極化激元是一種存在于極性晶體表界面上的特殊電磁模式，具有半光子-半聲子的準(zhǔn)粒子屬性，可以實(shí)現(xiàn)高效的納米尺度光壓縮和傳輸。這最早也是由我國(guó)固體物理學(xué)家黃昆先生在1951年通過著名的“黃方程”預(yù)言了該物理過程?；跇O化激元的光子技術(shù)可實(shí)現(xiàn)在納米尺度上增強(qiáng)光與物質(zhì)相互作用，是非線性光學(xué)、量子光學(xué)和納米光子學(xué)等領(lǐng)域的重要基礎(chǔ)。如何高效的在納米尺度甚至原子尺度來操控極化激元，成為關(guān)鍵的科學(xué)問題。

近年來，極化激元材料和光腔結(jié)構(gòu)的結(jié)合，成為提高操控極化激元能力的有效手段之一。其中回音壁光腔結(jié)構(gòu)可以將光被約束在環(huán)形邊界上，通過低損耗的連續(xù)反射來進(jìn)行傳播，產(chǎn)生類似“聲學(xué)”的回音壁現(xiàn)象。該現(xiàn)象最早在19世紀(jì)被著名科學(xué)家Rayleigh爵士在聲學(xué)領(lǐng)域中給出很好的物理解釋。因此，回音壁光腔結(jié)構(gòu)可以實(shí)現(xiàn)高品質(zhì)因子和小模式體積的光場(chǎng)操控。但如何高效的將極化激元和回音壁納腔結(jié)構(gòu)進(jìn)行耦合成為長(zhǎng)期以來的挑戰(zhàn)。

在原子級(jí)光滑的納腔中到的雙曲極化激元回音壁模式可以極大地提高了納腔中光與物質(zhì)相互作用的能力，獲得了在納米尺度下精確操控光子的新路徑，對(duì)單光子源和單分子探測(cè)等潛在應(yīng)用至關(guān)重要。

基于氮化硼納米管的天然納腔構(gòu)筑雙曲回音壁極化激元

雙曲極化激元由于其特殊雙曲等頻輪廓而獲得較高的光子態(tài)密度，已經(jīng)被應(yīng)用于光學(xué)超分辨、光學(xué)聚焦、光學(xué)負(fù)折射和化學(xué)生物探測(cè)等領(lǐng)域。其中，天然氮化硼晶體可支持雙曲聲子極化激元模式，具有超高的波長(zhǎng)壓縮和較低的光學(xué)損耗，因此其光與物質(zhì)相互作用能力被廣泛的研究。在前期的研究工作中，戴慶課題組與北京大學(xué)高鵬教授課題組合作突破了超高壓縮極化激元的低激發(fā)效率挑戰(zhàn)，通過電子激發(fā)方式直接觀測(cè)到了最?。▎卧訉樱┑鸨∧さ穆曌訕O化激元（Nat. Mater. 20， 43–48 （2021）。）。

基于前期的研究積累，二維的氮化硼可以卷曲構(gòu)筑行成原子級(jí)光滑的納腔結(jié)構(gòu)，即氮化硼納米管結(jié)構(gòu)（如圖1）。理論上，這種天然納腔結(jié)構(gòu)可與其高波長(zhǎng)壓縮的雙曲聲子極化激元完美的耦合，從而形成雙曲回音壁模式。該模式具有超短波長(zhǎng)的共振，因此譜學(xué)特征上具有高頻信號(hào)。該信號(hào)主要依賴于納米管直徑方向的尺寸，與納米管長(zhǎng)軸的尺寸無關(guān)。

圖1：在單根氮化硼納米管中雙曲回音壁模式。（a）一維氮化硼納米管中天然構(gòu)筑的徑向上納腔結(jié)構(gòu)。（b-c）理論模擬在氮化硼納米管結(jié)構(gòu)中存在的雙曲回音壁模式的場(chǎng)分布和譜學(xué)特征

在上述理論基礎(chǔ)上，研究人員設(shè)計(jì)近場(chǎng)光學(xué)表征方法進(jìn)行雙曲回音壁模式的測(cè)量， 如圖2所示。首先用納米紅外光譜分別測(cè)量了一維氮化硼管上不同位置的雙曲回音壁模式的譜學(xué)信息，發(fā)現(xiàn)無論在管子端部還是管子中心位置上，均可以穩(wěn)定獲得高頻支的雙曲回音壁模式的振動(dòng)信號(hào)。另外，借助近場(chǎng)成像技術(shù)也可以分辨出沿著徑向上的回音壁模式（橫向上雙峰特征），這與軸向上FP共振模式有顯著區(qū)別。

圖2：近場(chǎng)光學(xué)方法直接觀測(cè)雙曲回音壁模式。（a）近場(chǎng)光學(xué)表征方法的示意圖。（b-c）納米紅外光譜和近場(chǎng)成像雙曲回音壁模式

雙曲回音壁極化激元的電子激發(fā)和定量表征雖然利用近場(chǎng)光學(xué)手段觀測(cè)到了雙曲回音壁模式，但限于其空間分辨能力和激發(fā)效率的挑戰(zhàn)，難以對(duì)雙曲回音壁模式進(jìn)行定量分析。因此，我們進(jìn)一步借助超高空間分辨的電子激發(fā)技術(shù)（STEM-EELS），定量研究了單根的氮化硼納米管上雙曲回音壁模式在其軸向和徑向上變化規(guī)律（如圖3）。當(dāng)電子束在真空里沿著軸向掃描時(shí)，EELS譜上雙曲回音壁模式的峰位保持不變；當(dāng)電子束沿著徑向掃描時(shí)，EELS譜上雙曲回音壁模式的峰位會(huì)隨著空間位置被調(diào)制，呈現(xiàn)出沿著徑向上對(duì)稱變化規(guī)律。

圖3：雙曲回音壁模式的EELS定量表征。電子束沿著BNNT的軸向（a）和徑向（b）上掃描獲得雙曲回音壁模式的EELS信號(hào)

進(jìn)一步在更小側(cè)壁厚度的氮化硼納米管上進(jìn)行雙曲回音壁模式極化激元的探測(cè)，分別展示了電子束在管壁外和管子中心位置上電子激發(fā)信號(hào)（如圖4）。將實(shí)驗(yàn)與模擬上不同管徑氮化硼納米管的極化激元信號(hào)進(jìn)行定量分析，獲得了雙曲回音壁模式極化激元的色散關(guān)系。接著又對(duì)實(shí)驗(yàn)上氮化硼納米管中的雙曲回音壁模式的模式體積（~Vm）與珀塞爾因子（~Q/Vm）進(jìn)行了定量分析，發(fā)現(xiàn)其具有極小的模式體積和極高的珀塞爾因子（~1012），在增強(qiáng)光與物質(zhì)相互作用的能力方面又向前推進(jìn)了一步。

圖4：氮化硼納米管中雙曲回音壁模式的色散和模體積壓縮。（a-b）測(cè)量了不同管壁下雙曲回音壁模式的EELS信號(hào);（c-d）統(tǒng)計(jì)了不同側(cè)壁下雙曲回音壁模式色散和模體積壓縮能力，揭示了具有超高的珀塞爾因子

這項(xiàng)研究中的雙曲回音壁極化激元模式展現(xiàn)了納米自然材料和雙曲光學(xué)物理的完美結(jié)合，是一個(gè)增強(qiáng)光與物質(zhì)相互作用的優(yōu)異平臺(tái)，為研究一維材料極化激元提供了新的研究思路。

編輯：黃飛