二維Na?Bi中本征鐵電量子自旋霍爾效應(yīng)的理論研究

0 1 引言

鐵電材料憑借其自發(fā)可逆的鐵電極化在納米光電子器件中有著廣泛應(yīng)用前景。最近研究報(bào)道在諸如In2 Se3 、SnTe 、Sc2CO2 等原子厚度的二維體系中也存在鐵電極化此類(lèi)鐵電極化具有促進(jìn)光電材料中光生電子、空穴的有效分離，調(diào)控金屬-半導(dǎo)體間的接觸等功能，在小型化納米技術(shù)和設(shè)備開(kāi)發(fā)中意義重大。其中，二維體系中引入共存的鐵電性（FE）與量子自旋霍爾效應(yīng)（QSH），也即二維FEQSH絕緣體，可進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)對(duì)半導(dǎo)體無(wú)耗散電荷傳輸和手性邊緣態(tài)的非易失性調(diào)控。 然而，受限于結(jié)構(gòu)的對(duì)稱(chēng)性和自旋軌道耦合誘導(dǎo)的能帶反轉(zhuǎn)，目前二維FEQSH絕緣體的實(shí)現(xiàn)仍需借助官能團(tuán)修飾、堆疊和應(yīng)變等操控手段，為其實(shí)驗(yàn)實(shí)現(xiàn)和應(yīng)用增加了新難度。因此探尋本征的二維FEQSH絕緣體至關(guān)重要，但至今未被報(bào)道。鑒于上述現(xiàn)狀，申請(qǐng)人將研究從堿金屬包裹的KAgX二維體系拓展至二維Na3Bi，系統(tǒng)研究并分析了其鐵電、拓?fù)浜洼斶\(yùn)等相關(guān)性質(zhì)。發(fā)現(xiàn)其是一種性能優(yōu)異的二維FEQSH絕緣體，為將來(lái)非易失性光電子器件的進(jìn)一步研究提供了重要的參考。

0 2 成果簡(jiǎn)介

本文基于非平衡態(tài)格林函數(shù)-密度泛函理論等第一性原理方法對(duì)二維表面聚合Na3Bi進(jìn)行了系統(tǒng)研究，發(fā)現(xiàn)其具備較高面外鐵電極化（0.59 uC/cm2 ）、較大非平庸帶隙（0.36 eV）和較低能量過(guò)渡勢(shì)壘（9.26 meV/f.u.）等優(yōu)良特性，是一種本征的二維鐵電量子自旋霍爾絕緣體。該體系較高的面外鐵電極化和自旋軌道耦合（SOC）會(huì)致使其產(chǎn)生顯著的Rashba效應(yīng)。此外，在該體系中可實(shí)現(xiàn)自旋紋理和電荷輸運(yùn)的鐵電性非易性操控。二維單層三聚體Na3Bi中量子自旋拓?fù)鋺B(tài)、鐵電性和Rashba自旋分裂之間的本征共存和耦合將為接下來(lái)自旋電子學(xué)的發(fā)展和應(yīng)用提供重要的理論指導(dǎo)。

03 圖文導(dǎo)讀

圖 1 （a） 二維表面聚合Na3Bi晶格結(jié)構(gòu)俯視圖和側(cè)視圖；（b） Na3Bi兩個(gè)不同能量簡(jiǎn)并態(tài)S1和S2之間的過(guò)渡轉(zhuǎn)換，其中S1和S2極化方向相反，Stra為二者轉(zhuǎn)換過(guò)程中的中間態(tài)。

圖 2 （a） Na3Bi的差分電荷密度；（b） Na3Bi平面平均靜電勢(shì)沿z方向的分布。

圖 3 Na3Bi兩個(gè)不同能量簡(jiǎn)并態(tài)S1和S2之間鐵電極化反轉(zhuǎn)的最低能量過(guò)渡路徑，箭頭表示過(guò)渡勢(shì)壘大小。

圖 4 （a） 考慮自旋軌道耦合SOC和 （b） 不考慮SOC時(shí)Na3Bi的能帶結(jié)構(gòu)，其中不同顏色表示不同原子和軌道對(duì)能帶的貢獻(xiàn)；（c） Wannier電荷中心WCC沿ky方向的演化；（d）自旋霍爾電導(dǎo)隨化學(xué)勢(shì)的分布，橘黃色陰影表示SOC帶隙，插圖表示占據(jù)帶的自選貝利曲率在k空間的分布；（e） 半無(wú)限長(zhǎng)Na3Bi納米帶的邊緣態(tài)；（f） Na3Bi納米帶自旋投影邊緣態(tài)。

圖 5 （a） Na3Bi能帶VBM在 Γ 點(diǎn)處的放大圖，其中k0和ER分別表示相應(yīng)動(dòng)量偏移和Rashba能量；（b） S1和 （c） S2態(tài)下Na3Bi在 Γ 點(diǎn)附近VBM的自旋紋理圖，圖中箭頭表示面內(nèi)自旋分量Sx和Sy，不同顏色表示面外自旋分量，參考點(diǎn)k （kx=ky=0）對(duì)應(yīng) Γ 點(diǎn)。

圖 6 （a） S1和（b） S2態(tài)下兩種不同極化的Na3Bi/graphene異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)示意圖；（c） 平衡態(tài)下結(jié)構(gòu) （a） 和 （b） 在二電極器件中透射系數(shù)隨能量的分布。其中，異質(zhì)結(jié)S1和S2器件的電導(dǎo)值分別為5.32和5.34 e2 /?，且兩個(gè)電導(dǎo)值可通過(guò)鐵電開(kāi)關(guān)實(shí)現(xiàn)非易失性轉(zhuǎn)換。

0 4 小結(jié)

基于第一性原理計(jì)算方法對(duì)單層表面聚合Na3Bi進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)其是一種本征的二維FEQSH絕緣體。該體系具備較大的面外鐵電極化和非平庸帶隙、顯著的Rashba效應(yīng)和較低能量過(guò)渡勢(shì)壘等優(yōu)秀特性， 極益于實(shí)驗(yàn)上的鐵電拓?fù)浣^緣態(tài)的觀察和測(cè)量。此外，通過(guò)調(diào)控其鐵電翻轉(zhuǎn)可實(shí)現(xiàn)對(duì)非平庸自旋紋理和導(dǎo)電特性的非易失操控。二維單層三聚體Na3Bi中本征鐵電性和拓?fù)湫再|(zhì)的共存和耦合為接下來(lái)自旋電子學(xué)的發(fā)展和創(chuàng)新提供了新的研究平臺(tái)。

研究使用鴻之微Device Studio、Nanodcal和鴻之微云等工具：使用 Device Studio軟件分別搭建了S1和S2態(tài)下兩種不同極化的Na3Bi/graphene異質(zhì)結(jié)的二電極器件，并使用Nanodcal軟件計(jì)算了其透射系數(shù)和電導(dǎo)值，發(fā)現(xiàn)二者不同電導(dǎo)可通過(guò)調(diào)控鐵電開(kāi)關(guān)實(shí)現(xiàn)非易失性相互轉(zhuǎn)換。

審核編輯 ：李倩