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在熔鹽中利用液態(tài)金屬錫陰極實(shí)現(xiàn)整體碳中和電化學(xué)還原CO2

清新電源 ? 來(lái)源:清新電源 ? 2022-12-30 10:38 ? 次閱讀

NO.1

【研究背景】

水溶液中CO2的電化學(xué)還原受到競(jìng)爭(zhēng)性析氫和CO2低溶解度的限制。最近的研究表明,熔融鹽可以作為理想的電解質(zhì),捕獲、激活并將CO2轉(zhuǎn)化為碳材料和碳?xì)浠衔铩_@是由于熔鹽中CO2和O2?之間的熱力學(xué)自發(fā)反應(yīng),從而使CO2在熔鹽中的溶解度增加到每升幾摩爾。

熔鹽還具有比水溶液更大的電化學(xué)窗口,使其不容易受到電解質(zhì)分解的影響。然而,由于轉(zhuǎn)換效率和產(chǎn)品功能的不足,實(shí)現(xiàn)碳中和熔鹽電解CO2仍然具有挑戰(zhàn)性。 工業(yè)提鋁是一種自熱、高效、高產(chǎn)的電化學(xué)過(guò)程。液態(tài)金屬陰極的利用集成了高表面反應(yīng)性和強(qiáng)去極化效應(yīng)。

用液態(tài)金屬陰極共同還原CO2和金屬氧化物(MOx)可以促進(jìn)精細(xì)金屬-碳(M-C)雜化體的生成,正如在800°C下通過(guò)熱還原SnO2生成精細(xì)Sn(熔點(diǎn)在232°C)粒子所預(yù)測(cè)的那樣。由于表面張力驅(qū)動(dòng)液態(tài)Sn的團(tuán)聚作用,不能直接將Sn顆粒與碳片混合制備Sn-C雜化產(chǎn)物。

因此,本文提出了一種碳捕獲和利用技術(shù),即在液態(tài)金屬陰極上使用熔鹽電還原CO2,對(duì)工業(yè)煙氣中的CO2進(jìn)行高通量吸收轉(zhuǎn)化,有望提高轉(zhuǎn)化效率和產(chǎn)品功能,其中液態(tài)金屬/MOx/熔鹽界面是關(guān)鍵實(shí)現(xiàn)因素。

NO.2

【成果簡(jiǎn)介】

武漢大學(xué)肖巍教授將液態(tài)錫陰極引入熔鹽中實(shí)現(xiàn)CO2的電化學(xué)還原制備核殼型Sn@C。液態(tài)錫陰極加快反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和Sn@C核殼結(jié)構(gòu)的形成,獲得了高于84%的CO2固定電流效率和Sn@C的高可逆鋰存儲(chǔ)容量。該工藝集成了CO2轉(zhuǎn)換和金屬碳材料的無(wú)模板合成,實(shí)現(xiàn)了CO2的整體碳中和電化學(xué)還原。

NO.3

【研究亮點(diǎn)】

1. 原位生成的Li2SnO3/C作為Sn@C形成的模板; 2. 其他低熔點(diǎn)金屬如鋅和鉍,證明了這種策略的通用性。

NO.4

【圖文導(dǎo)讀】

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圖 1. (a)液態(tài)金屬陰極的候選金屬材料的性能總結(jié)。(b) MOx與熔鹽分解電壓。(c) M@C產(chǎn)生的示意圖。

電化學(xué)固定熔鹽中CO2的液態(tài)金屬陰極的選擇規(guī)則基于以下標(biāo)準(zhǔn)(如圖1a,b所示):第一,候選金屬熔點(diǎn)應(yīng)低于電解池的工作溫度,以保持液態(tài);第二,MOx的分解電壓應(yīng)低于熔體的分解電壓,避免電解液的分解。以Li2CO3熔體體系為例,將能將Li2CO3熔融物熱還原為MOx和碳的金屬記為第一類(lèi)金屬(M1 = Sn、Zn、Ga、Ba、Al和Mg),其余金屬記為第二類(lèi)金屬(M2 = Te、Bi、Pb、Sb、Cd和In)。

在圖1c中,提出了一種從液態(tài)金屬陰極上CO2電還原制備高功能M-C雜化體的一般策略,表明液態(tài)M1陰極上熔鹽中CO2的電化學(xué)固定誘導(dǎo)了原位M1Ox/C界面和無(wú)模板生成核-殼M-C球(M1@C)。當(dāng)使用液態(tài)M2陰極時(shí),缺少原位M2Ox/C界面會(huì)導(dǎo)致CO2單獨(dú)還原為碳,而M2Ox/C陰極的電還原(圖1c中的非原位M2Ox/C)會(huì)產(chǎn)生M2@C。

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圖 2. (a)使用液態(tài)錫陰極電化學(xué)固定CO2的示意圖。(b)液態(tài)錫陰極的結(jié)構(gòu)。(c)電解過(guò)程中陽(yáng)極O2濃度(ΔC)。(d) SEM,(e, f) TEM,(g) Sn@C的元素映射。(h)通過(guò)熱電化學(xué)反應(yīng)耦合形成Sn@C的示意圖。

采用Sn作為M1液態(tài)金屬陰極,在熔鹽中電化學(xué)固定CO2,制備Sn@C(圖2)。在共晶Li2CO3-Na2CO3-K2CO3熔鹽中,2.2 V下,液態(tài)錫陰極和鍍鉑鈦陽(yáng)極之間進(jìn)行恒壓電解,溫度為550℃,電解時(shí)間為3小時(shí)(圖2a)。由于密度的差異,熔鹽與液態(tài)Sn的界面處形成了陰極Sn@C(圖2b),陽(yáng)極處發(fā)生了O2的析出(圖2c)。

掃描電子顯微鏡(SEM)和透射電子顯微鏡(TEM)(圖2d-f)顯示了陰極產(chǎn)物的核殼結(jié)構(gòu),Sn@C通過(guò)元素映射(圖2g)得到了驗(yàn)證。Sn@C的形成機(jī)制驗(yàn)證如下。液態(tài)Sn與熔融Li2CO3發(fā)生熱反應(yīng),自發(fā)生成Li2SnO3中間體。Li2SnO3的分解電壓高于Li2CO3的分解電壓,而低于Li2O的分解電壓,使得Sn和C同時(shí)生成而避免Li的沉積。原位生成的Li2SnO3/C被檢測(cè)到,這指導(dǎo)了后續(xù)的無(wú)模板生成Sn@C(圖2h)。

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圖 3. (a) Sn@C的CV。(b)電化學(xué)阻抗。(c) 100 mA g?1時(shí)的循環(huán)性能,(d) Sn@C、空心碳和第二循環(huán)的商業(yè)錫的倍率和(e) 500 mA g?1時(shí)的循環(huán)性能。

Sn@C電極的循環(huán)伏安圖如圖3a所示,在0.25 ~ 0.75 V vs. Li+/Li之間的陰極峰是Li-Sn合金的形成,而在0.60 ~ 0.80 V vs. Li+/Li之間發(fā)生陽(yáng)極脫合金。在第一個(gè)循環(huán)中,1.7 V vs. Li+/Li的峰值是固體電解質(zhì)界面(SEI)的不可逆形成。與Sn和空心碳相比,Sn@C球表現(xiàn)出更小的電荷轉(zhuǎn)移電阻(圖3b),證明了Sn核和碳?xì)さ膮f(xié)同效應(yīng)。

因此,Sn@C在循環(huán)性能和速率能力(圖3c,d)方面優(yōu)于商業(yè)錫和空心碳。Sn@C的這種優(yōu)異性能歸因于碳?xì)ぶ械腻a核,它減少了合金化/脫合金過(guò)程中的結(jié)構(gòu)應(yīng)力,從而提高了耐久性(圖3e)。

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圖 4. (a)使用液態(tài)Zn、液態(tài)Sn和固體Ni陰極配合風(fēng)/熱發(fā)電固定CO2時(shí)的碳排放。(b)2021年中國(guó)的電力結(jié)構(gòu)。(c)液態(tài)Zn、液態(tài)Sn和固體Ni陰極進(jìn)行CO2固定后的碳捕獲和碳排放。

生命周期評(píng)估(LCA)表明當(dāng)使用100%熱功率時(shí),使用液態(tài)錫陰極(7.51 tCO2/tC)和液態(tài)鋅陰極(5.94 tCO2/tC)的等效CO2排放量遠(yuǎn)低于固體鎳陰極(13.95 tCO2/tC)(圖4a)??紤]到2021年中國(guó)實(shí)際電力結(jié)構(gòu)(圖4b),其中綠色電力(包括太陽(yáng)能、風(fēng)能、水電和核電)和火電分別占45.4%和54.6%,使用液態(tài)錫和液態(tài)鋅陰極可實(shí)現(xiàn)4.91和3.51 tCO2/tC的歸一化當(dāng)量CO2排放,優(yōu)于固體鎳陰極(即8.15 tCO2/tC,如圖4c)。隨著中國(guó)綠色電源比例的不斷提高,到2034年,使用液態(tài)錫陰極可實(shí)現(xiàn)碳中和,這比應(yīng)用固體鎳陰極早了7年。

NO.5

【總結(jié)與展望】

綜上所述,一種通用的液態(tài)金屬陰極策略已被證明是一種有效的電化學(xué)還原熔鹽中的CO2,用于合成具有高性能儲(chǔ)能的金屬-碳雜化體。這種方法實(shí)現(xiàn)整體碳中和的可行性已經(jīng)通過(guò)實(shí)驗(yàn)研究和LCA得到了驗(yàn)證。獨(dú)特的液態(tài)錫陰極/熔鹽界面促進(jìn)了Li2SnO3/C中間體的原位生成,從而提高了CO2電還原的電流效率(84.20%)和隨后的無(wú)模板生成核殼Sn@C,具有出色的鋰存儲(chǔ)能力(634 mAh g?1)。

在熔鹽中使用液態(tài)金屬陰極對(duì)CO2進(jìn)行電化學(xué)固定,提高了CO2轉(zhuǎn)換效率,增強(qiáng)了CO2衍生材料的鋰存儲(chǔ)能力。這兩個(gè)因素都有助于提高間歇性可再生能源的有效利用,進(jìn)而提高全面碳中和方案的可行性。






審核編輯:劉清

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原文標(biāo)題:武大Angew:在熔鹽中利用液態(tài)金屬錫陰極實(shí)現(xiàn)整體碳中和電化學(xué)還原CO2

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