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重構(gòu)會(huì)撼拓?fù)淞孔颖砻鎽B(tài)這是真的嗎

中科院半導(dǎo)體所 ? 來(lái)源:量子材料QuantumMaterials ? 作者:Ising ? 2022-10-31 10:16 ? 次閱讀

很多物理人可能傾向于認(rèn)為,二維凝聚態(tài)物理的承載主體應(yīng)該是范德華 van der Waals (vdW) 層狀體系。通過(guò)手撕石墨烯或其它 vdW 材料,已能夠得到層厚可控的單層、少層和多層二維材料。二維物理人的研究對(duì)象一下子寬廣起來(lái),二維凝聚態(tài)物理開(kāi)始大量開(kāi)枝散葉、蒸蒸日上。

事實(shí)上,好的二維物理體系絕非 vdW 這一支,最知名的體系至少還有另外兩類(lèi):(1) 半導(dǎo)體或絕緣體組成的異質(zhì)結(jié),形成界面二維電子氣 (two - dimensionalelectron gas, 2DEG);(2) 拓?fù)淞孔硬牧系谋砻鎸?(topoligical surface state,拓?fù)浔砻鎽B(tài))。過(guò)去若干年,這兩個(gè)分支取得的進(jìn)展,預(yù)示著界面二維電子氣和拓?fù)浔砻鎽B(tài)也可以擁有大批生眾,甚至我們能夠觸摸到的體系數(shù)目遠(yuǎn)比可以手撕的二維 vdW 體系多!

其實(shí),無(wú)論是 2DEG,還是拓?fù)浔砻鎽B(tài),從物理本質(zhì)上看,都可比肩vdW 單層體系,甚至更有本征二維體系的特征。這兩者,還可能是更精致的二維體系,有與 vdW 體系不一樣的效應(yīng),以備物理人探索和裝飾。所謂低維,無(wú)非是有空間尺度和邊界約束兩大類(lèi)物理元素參與其中,并相互耦合、競(jìng)爭(zhēng)。從這一角度看,vdW 體系、拓?fù)浔砻鎽B(tài)、二維電子氣 2DEG 似乎各有特色、各展乾坤,其架構(gòu)大致以圖 1 來(lái)展示。

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圖 1. 二維量子材料的三大類(lèi):vdW 二維化合物材料 (上)、異質(zhì)結(jié)界面二維電子氣 2DEG 應(yīng)用于自旋電子學(xué) (中)、拓?fù)浣^緣體 TI 和外爾半金屬 WSM 這兩類(lèi)拓?fù)淞孔硬牧霞捌浔砻鎽B(tài)特征 (下)。

未來(lái)的二維凝聚態(tài)物理至少應(yīng)該包括這三個(gè)篇章,不妨再啰嗦幾行字。

(1) vdW 體系:這類(lèi)體系,因?yàn)槊鎯?nèi)成鍵飽和、晶體結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,其面外兩側(cè)與真空為界,呈現(xiàn)自由邊界特征,可戲稱(chēng)為“全自由二維材料”。這一特征獨(dú)一無(wú)二,因此能夠被物理人單獨(dú)拎出來(lái)里外仔細(xì)端詳、了無(wú)遮攔。

不過(guò),從好的物理角度看,vdW 也存在一些可議之處。首先,真正能夠?qū)崿F(xiàn)面內(nèi)飽和成鍵的單原子層 (嚴(yán)格意義上的 monolayer) 體系不多,目前主要可能就是單層石墨烯。對(duì)其它雙原子、多原子化合物,所謂單層,其實(shí)是指 mono unit - layer。此時(shí),層內(nèi)物理依然有一定的厚度方向自由度和某些體塊特征,畢竟有面外方向的原子建構(gòu)存在于其中。

也是因?yàn)檫@一原因,多元化合物 vdW 的層間范德華力,可以有多種來(lái)源;它們共同作用,使得這些體系的層間耦合可能較強(qiáng)、漲落也較大。以量子材料關(guān)注的能量尺度看,這些 vdW 力,可能足夠影響到量子多體相互作用的效應(yīng)。因此,多元 vdW 化合物,能不能算是完美的二維體系?這應(yīng)該是值得斟酌的“小”問(wèn)題,當(dāng)然單層石墨烯除外。

(2) 二維電子氣 2DEG:最早的二維電子氣,出現(xiàn)于經(jīng)典半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)的界面處,其界面兩側(cè)是兩種不同的半導(dǎo)體塊體相。因此,這里的所謂二維材料,其實(shí)與 vdW 有所不同,其面外兩側(cè)被其它體相全約束,不再是自由自在的邊界。如果只是考慮兩側(cè)有無(wú)邊界約束這一限制,則這類(lèi)二維材料可戲稱(chēng)為“全約束二維材料“!

對(duì)此類(lèi) 2DEG 的研究,發(fā)現(xiàn)了整數(shù)和分?jǐn)?shù)量子霍爾效應(yīng),是量子凝聚態(tài)物理的重要?dú)v史角色。到目前為止,所揭示出的內(nèi)涵可是正經(jīng)八百的二維物理。特別是到本世紀(jì)初,于大帶隙絕緣體異質(zhì)結(jié)界面處也觀測(cè)到 2DEG,展示了包括超導(dǎo)和自旋相關(guān)的量子物理效應(yīng),時(shí)至今日依然充滿迷霧和偶有驚喜。這類(lèi)體系,兩側(cè)塊體是大帶隙絕緣體,使得能夠?qū)崿F(xiàn) 2DEG 組合的數(shù)目一下子多了起來(lái),給人以此類(lèi) 2DEG 家族無(wú)限興旺發(fā)達(dá)的印象。

(3) 拓?fù)淞孔颖砻鎽B(tài):與上面“全自由二維材料”和“全約束二維材料”不同,拓?fù)淞孔硬牧希潴w內(nèi)是具有拓?fù)浞瞧接鼓軒У耐負(fù)鋺B(tài),而表面外側(cè)是拓?fù)淦接沟恼婵諔B(tài),因此其表面層必定是一層不同于體態(tài)、亦不同于真空的二維材料。例如,拓?fù)浣^緣體的自旋鎖定 (半)金屬表面態(tài),其表層導(dǎo)電性極好。即便是磁性拓?fù)浣^緣體,其表面依然存在自旋鎖定的邊緣 corner / edge 金屬態(tài)。

再例如,外爾半金屬,體態(tài)具有一對(duì)狄拉克型半金屬特征,表面態(tài)具有獨(dú)特的費(fèi)米弧,賦予外爾半金屬不一樣的量子態(tài) (如圖 1 下部所示)。這些拓?fù)洳牧系谋砻鎽B(tài),對(duì)磁性和雜質(zhì)等有不同的響應(yīng)特征,也值得關(guān)注。

最近的數(shù)據(jù)搜索工作揭示,拓?fù)淞孔硬牧霞易妪嫶?,這類(lèi)特別的表面態(tài)二維材料同樣數(shù)目繁多。這一表面態(tài),既區(qū)別于 vdW 二維材料,其面外一側(cè)與真空毗鄰、形成自由邊界;也區(qū)別于異質(zhì)結(jié)二維電子氣,其面外另一側(cè)與同質(zhì)絕緣體完美毗鄰、形成約束邊界/界面。這種表面兩側(cè)不對(duì)稱(chēng)的二維材料,在凝聚態(tài)中應(yīng)該找不到更“完美”的其它了,是完全根植于同質(zhì)體塊的“二維材料”。更有意思的是,我們似乎還不清楚這一表面態(tài)二維材料到底有多厚、是不是量子凝聚態(tài)意義上最薄的二維體系?同樣,不妨將這類(lèi)材料稱(chēng)為“半約束二維材料”。

行文至此,小編牽強(qiáng)附會(huì),將三類(lèi)二維材料歸于不同“約束”框架之下,從而有了一個(gè)不同視角去審視。不過(guò),這每一類(lèi),實(shí)際上都各有千秋,行為也很不同。不知道未來(lái)二維材料的教科書(shū)如何對(duì)此進(jìn)行分類(lèi)歸檔。本文不妨將問(wèn)題集中到“半約束二維材料”上,其中有一些令人著迷的特征,例如:

(1) 大多數(shù)拓?fù)淞孔硬牧?,其體態(tài)多是窄帶隙絕緣體或半金屬。又因?yàn)轶w態(tài)的三維特征,體態(tài)對(duì)電輸運(yùn)的貢獻(xiàn)可能遠(yuǎn)比表面態(tài)貢獻(xiàn)大。有限溫度下,此類(lèi)拓?fù)洳牧陷斶\(yùn)行為占主導(dǎo)的可能是來(lái)自體態(tài)的貢獻(xiàn)。如此,討論那“傾國(guó)傾城”的拓?fù)浔砻鎽B(tài),也多是欣賞一束理想之花而已,尚無(wú)足夠的現(xiàn)實(shí)性實(shí)踐。

過(guò)去這些年,拓?fù)淞孔尤速M(fèi)盡心機(jī),試圖將體內(nèi)貢獻(xiàn)與表面態(tài)貢獻(xiàn)區(qū)分一二,以充分利用這二維表面態(tài)獨(dú)到的、無(wú)與倫比的物性??雌饋?lái),進(jìn)展并非如人意。

(2) 依據(jù)拓?fù)浞瞧接沟幕拘再|(zhì),這類(lèi)“半約束二維材料”的基本物理大概不會(huì)被輕易摧毀,但也并非就是不可撼動(dòng)的。事實(shí)上,物理人很容易聯(lián)想到固體表面的經(jīng)典效應(yīng):表面重構(gòu) (surfacereconstruction)。這一效應(yīng)大概的圖像,源于表面原子配位環(huán)境與體內(nèi)不同,因此表層原子占位會(huì)發(fā)生空間畸變,形成一些重新排布的新形貌。這一重構(gòu)效應(yīng),在一些強(qiáng)共價(jià)鍵結(jié)合的晶體中很常見(jiàn),如 Si 和 GaAs 等表面處,見(jiàn)圖 2 所示。

巧合的是,這里討論的拓?fù)淞孔硬牧希矁r(jià)鍵成分并非可以忽略不計(jì)。因此,表面重構(gòu)導(dǎo)致的表面層原子重排必定存在,也會(huì)影響表面能帶結(jié)構(gòu),至少會(huì)使動(dòng)量空間中表面態(tài)的狄拉克交叉點(diǎn)位置發(fā)生上下偏移,從而改變此類(lèi)二維材料的物理性質(zhì),如輸運(yùn)行為。

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圖 2. 固體表面晶體結(jié)構(gòu)重構(gòu)導(dǎo)致的變化。

(上部)https://www.slideserve.com/lita/surface-reconstruction-and-mesh-generation (下部) Si表面重構(gòu)示意圖:structures of theSi(100)-1× 1 virgin surface (左下:俯視圖和側(cè)視圖) and reconstructedSi(100)-2× 1 surface (右下:俯視圖和側(cè)視圖)。這里展示了 model of symmetricdimers 和 model of asymmetricdimers。M. V. Gomoyunova& I. I. Pronin, Photoelectron spectroscopy of atomic core levels on thesilicon surface: A review, Technical Physics 49, 1249 (2004),

這一似乎能夠“未卜先知”的物理效應(yīng),看起來(lái)并沒(méi)有得到充分關(guān)注。過(guò)往對(duì)拓?fù)淞孔硬牧系哪軒в?jì)算和測(cè)量,可能較少考慮此類(lèi)表面重構(gòu)的后果。特別是外爾半金屬態(tài),其體態(tài)和表面態(tài)都呈現(xiàn)半金屬輸運(yùn)特征,從輸運(yùn)角度去區(qū)分之會(huì)更為困難,更別說(shuō)去盯住其中的費(fèi)米弧之表現(xiàn)了。

最近,來(lái)自米國(guó)橡樹(shù)嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室的 Zheng Gai 博士 (蓋崢老師) 團(tuán)隊(duì),與 University of SouthCarolina 凝聚態(tài)物理知名華人學(xué)者金榮英教授團(tuán)隊(duì)合作,似乎關(guān)注了這個(gè)問(wèn)題,并對(duì)此開(kāi)展了很有意思的甄別實(shí)驗(yàn)。她們的研究對(duì)象是外爾半金屬層狀 AMnX2 化合物 (A 為堿土金屬離子或稀土離子、X = Bi / Sb),具體而言是化合物 BaMnSb2。它是三維外爾半金屬,表層如果為 Sb 層占據(jù)時(shí),亦具有二維狄拉克半金屬表面態(tài)。

有意思的是,她們通過(guò)不同解理操作,能夠得到兩種不同表層晶面:一種是 Ba 離子層晶面 (T1),位于 Sb1 晶面層之上;一種是 Sb 離子層晶面 (T2),位于 Sb2 – Mn – Sb2 三明治夾層之上。某些結(jié)果如圖 3 所示,詳細(xì)了解可以關(guān)注原文細(xì)節(jié)。

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圖 3. BaMnSb2 體系中,Ba 離子層晶面和 Sb 離子層晶面作為樣品表面時(shí) QPI 圖譜。

能夠挑選到這一體系,并實(shí)現(xiàn)兩種表面晶面的高質(zhì)量解理,是她們的幸運(yùn)。隨后,她們運(yùn)用掃描隧道顯微譜學(xué) (scanning tunnelingmicroscopy/spectroscopy, STM) 和低能電子衍射譜技術(shù) (low energy electrondiffraction, LEED) 對(duì)這兩類(lèi)表面的晶體結(jié)構(gòu)和能帶結(jié)構(gòu)進(jìn)行了系統(tǒng)探測(cè),最主要的結(jié)果包括兩個(gè)層面:

(1) 兩種表面都會(huì)發(fā)生 2 × 1 的結(jié)構(gòu)重構(gòu)。至少?gòu)?STM 和 LEED 結(jié)果看,重構(gòu)使得表面形貌和電子結(jié)構(gòu)出現(xiàn)了不小的畸變。

(2) 雖然并非確定無(wú)疑的結(jié)果,但對(duì)觀測(cè)數(shù)據(jù)所進(jìn)行的準(zhǔn)粒子干涉譜分析 (quasiparticleinterference analysis, QPI) 揭示出,似乎只有 Ba 離子層晶面的表面態(tài)才有狄拉克半金屬色散錐 (Diraccone) 的蹤跡,錐也不在費(fèi)米面處。而 Sb 離子層晶面的表面態(tài),在費(fèi)米面附件沒(méi)有狄拉克半金屬態(tài)存在的蹤跡。

不過(guò),蓋老師和金老師顯然是固體表面科學(xué)的高手。她們擅長(zhǎng) STM 和 LEED 這些經(jīng)典的表面電子結(jié)構(gòu)探測(cè)手段,并將之移植到“半自由二維材料”的基本物理效應(yīng)觀測(cè)上,自然是駕輕就熟。本文的結(jié)果,別出心裁、也頗具獨(dú)特價(jià)值,提示我們:分析二維材料的觀測(cè)結(jié)果和理解其中物理,需要考慮表面重構(gòu)的因素。很顯然,這一因素,不是說(shuō)可有可無(wú)的,因?yàn)樗鼰o(wú)處不在、對(duì)拓?fù)淞孔硬牧媳砻鎽B(tài)可能有不可忽略的影響。





審核編輯:劉清

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原文標(biāo)題:重構(gòu)會(huì)撼拓?fù)淞孔颖砻鎽B(tài)?

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    的頭像 發(fā)表于 08-07 11:40 ?918次閱讀
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