預(yù)測(cè)SiO2基玻璃的密度和彈性模量

高彈性模量、低重量的SiO2基玻璃的化學(xué)設(shè)計(jì)是一個(gè)重要的研究課題。然而，由于彈性模量是原子間鍵和鍵序在不同尺度上的復(fù)函數(shù)，在合成前很難找到一個(gè)根據(jù)玻璃成分預(yù)測(cè)彈性模量的通用表達(dá)式。特別是，如何發(fā)現(xiàn)新的玻璃成分以獲得高彈性模量和低密度，對(duì)當(dāng)今強(qiáng)化和耐用的SiO2玻璃材料的發(fā)展具有重要意義。與晶體材料不同的是，SiO2基玻璃的彈性模量不僅由原子鍵合強(qiáng)度決定，而且還取決于許多其他物理性質(zhì)在不同尺度的復(fù)合函數(shù)，如陽離子配位、原子環(huán)、鏈、層和多面體原子團(tuán)簇的形成，甚至是在介觀尺度上的結(jié)構(gòu)組織。此外，氧化物添加劑還引入不同價(jià)態(tài)的陽離子，不僅改變了陽離子與氧的鍵合強(qiáng)度，而且還改變了網(wǎng)絡(luò)聚合的程度。因此，SiO2玻璃的彈性模量是氧化物化學(xué)成分的復(fù)雜函數(shù)，很難開發(fā)理論模型來探索多種添加劑氧化物的混合效應(yīng)，很難直接用于發(fā)現(xiàn)新的玻璃成分，很難定量地解釋與玻璃化學(xué)有關(guān)的優(yōu)化結(jié)果。

來自Michigan大學(xué)的Liang Qi （齊亮）教授等，將機(jī)器學(xué)習(xí)（ML）方法與高通量MD模擬相結(jié)合，建立了一個(gè)定量準(zhǔn)確的模型，根據(jù)玻璃成分，預(yù)測(cè)SiO2基玻璃的密度和彈性模量。研究了Li2O、Na2O、K2O、CaO、SrO、Al2O3、Y2O3、La2O3、Ce2O3、Eu2O3、Er2O3、B2O3和ZrO2等13種添加劑的效果。訓(xùn)練集是使用MD模擬生成的，以均勻采樣組成二元和三元系統(tǒng)的一部分的密度和彈性。從用于MD模擬的力場(chǎng)勢(shì)和元素摩爾分?jǐn)?shù)中精心構(gòu)造了一組描述符，以囊括其物理和成分信息。通過大量的模擬和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的驗(yàn)證，模型不僅在訓(xùn)練集的組成范圍內(nèi)，而且在訓(xùn)練集的高維組成空間內(nèi)，都對(duì)SiO2基玻璃的密度和彈性模量具有很好的預(yù)測(cè)能力。所建立的ML模型可用于快速篩選玻璃組成特性，從而對(duì)一般多組分玻璃體系的密度和彈性特性進(jìn)行有效的預(yù)測(cè)，特別是未探索的組成區(qū)域。

該文近期發(fā)表于npj Computational Materials 6： 25 （2020）

Predicting densities and elastic moduli of SiO2-based glasses by machine learning

Yong-Jie Hu， Ge Zhao， Mingfei Zhang， Bin Bin， Tyler Del Rose， Qian Zhao， Qun Zu， Yang Chen， Xuekun Sun， Maarten de Jong and Liang Qi

Chemical design of SiO2-based glasses with high elastic moduli and low weight is of great interest. However， it is difficult to find a universal expression to predict the elastic moduli according to the glass composition before synthesis since the elastic moduli are a complex function of interatomic bonds and their ordering at different length scales. Here we show that the densities and elastic moduli of SiO2-based glasses can be efficiently predicted by machine learning （ML） techniques across a complex compositional space with multiple （》10） types of additive oxides besides SiO2. Our machine learning approach relies on a training set generated by high-throughput molecular dynamic （MD） simulations， a set of elaborately constructed descriptors that bridges the empirical statistical modeling with the fundamental physics of interatomic bonding， and a statistical learning/predicting model developed by implementing least absolute shrinkage and selection operator with a gradient boost machine （GBM-LASSO）。 The predictions of the ML model are comprehensively compared and validated with a large amount of both simulation and experimental data. By just training with a data set only composed of binary and ternary glass samples， our model shows very promising capabilities to predict the density and elastic moduli for k-nary SiO2-based glasses beyond the training set. As an example of its potential applications， our GBM-LASSO model was used to perform a rapid and low-cost screening of many （~105） compositions of a multicomponent glass system to construct a compositional-property database that allows for a fruitful overview on the glass density and elastic properties.

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