納米尺度下的光和物質(zhì)強(qiáng)耦合系統(tǒng)的研究

在物理光學(xué)里，光和物質(zhì)的相互作用的基礎(chǔ)研究是我們得以發(fā)展新型技術(shù)的基礎(chǔ)。所謂不僅知其然，而且要知其所以然——既要知道事情的表面現(xiàn)象（觀測到的現(xiàn)象），也要了解事情的本質(zhì)和它之所以產(chǎn)生的原因。

比如量子發(fā)射體是研制新光源（包括激光、發(fā)光二極管、以及在量子技術(shù)領(lǐng)域的單光子源）的基礎(chǔ)，它們可以是在激發(fā)態(tài)的原子、非激發(fā)態(tài)的原子或者量子點(diǎn)，它們的發(fā)光特性不僅僅和自身狀態(tài)有關(guān)系，也和周圍的電磁場環(huán)境有關(guān)系。

當(dāng)這個量子發(fā)射體處于一個可以限制光能的系統(tǒng)里的時候（比方說光學(xué)腔或者等離子納米腔），它釋放的光子可以在消失（dissipate）之前重新被該量子體吸收。當(dāng)這種光和代表物質(zhì)的量子發(fā)射體之間這種能量耦合比它們自身的耗散過程快的時候，我們稱之為光和物質(zhì)的強(qiáng)相互作用（Strong light-matter interactions），這種釋放光子-再吸收光子會周期性地出現(xiàn)，我們稱一個周期為拉比周期（Rabi cycle）。

近期，西湖大學(xué)仇旻教授課題組和新西蘭奧塔哥大學(xué)丁伯陽博士合作，聯(lián)合浙江大學(xué)、北京理工大學(xué)相關(guān)團(tuán)隊， 開展了一系列關(guān)于“等離子諧振和量子輻射點(diǎn)強(qiáng)耦合”的工作。

具體來說，他們把量子輻射點(diǎn)（發(fā)光原子分子激子等）嵌入到納米尺度的光學(xué)腔里，觀察到光子和輻射點(diǎn)在常溫下的快速能量交換以及很多有趣的物理特性。這些工作為諸多重要的應(yīng)用，比如單光子開關(guān)和納米激光器，提供了必要的理論和實(shí)踐基礎(chǔ)。

背景介紹

諧振腔是非常重要的光學(xué)器件。具體來說，科學(xué)家們利用反射鏡的組合把光子限制在一定空間里，讓光子在鏡子中來回反射，從而增大光場的強(qiáng)度，延長光場的存在時間，并且可以控制光子的諧振頻率。如果我們把一些量子輻射點(diǎn)（例如分子，原子，激子，離子等等）嵌入到諧振頻率相同的光學(xué)腔中（圖1a），光子和輻射點(diǎn)就會發(fā)生快速的能量交換。當(dāng)這種交換速度超過了系統(tǒng)自身的損耗率，光子和輻射點(diǎn)就會形成新的光-物質(zhì)混合態(tài)，體現(xiàn)為頻譜上的能級劈裂（圖1b）。我們把這個過程稱之為強(qiáng)耦合過程，又叫光和物質(zhì)強(qiáng)相互作用，而相關(guān)研究被稱為腔-量子電動力學(xué) ［cavity-quantum electrodynamics （cavity-QED）］。

圖1 （a） 光學(xué)腔和量子輻射點(diǎn)集成組合的示意圖；（b） 光學(xué)腔和量子發(fā)光點(diǎn)強(qiáng)耦合的示意能級圖，呈現(xiàn)出分裂的能級；分裂能級大小用真空拉比劈裂（?ωVR）來表征。

強(qiáng)耦合系統(tǒng)激發(fā)了科學(xué)家們的極大興趣，因?yàn)檫@不僅可以讓我們更深入的研究開放系統(tǒng)中的量子力學(xué)，比如測量引起的退相干效應(yīng)，更重要的是可以讓我們實(shí)現(xiàn)對量子態(tài)的有效操控，為一系列的重要應(yīng)用提供了理論和實(shí)踐基礎(chǔ)，比如量子計算機(jī)，量子編碼，單光子非線性，以及單原子激光器等等等等。因?yàn)檫@一研究的重要性，2012年的諾貝爾物理學(xué)獎授予了Serge Haroche以表彰他在cavity-QED研究上的杰出貢獻(xiàn)。

關(guān)鍵技術(shù)

目前關(guān)于強(qiáng)耦合系統(tǒng)的相關(guān)研究大多停留在實(shí)驗(yàn)室階段。為了減少系統(tǒng)損耗，人們傳統(tǒng)上會把整個耦合系統(tǒng)放到超低溫下測量（接近絕對零度，-273℃），這無疑極大的提高了開發(fā)成本和研究難度。為了解決這一問題，科學(xué)家們開始嘗試?yán)玫入x子諧振腔（或稱為納米光學(xué)腔）在常溫下實(shí)現(xiàn)強(qiáng)耦合效應(yīng)。具體來說，等離子諧振腔是基于特殊設(shè)計的貴金屬納米結(jié)構(gòu)。在這種結(jié)構(gòu)中，金屬的導(dǎo)帶電子會隨著外部光照發(fā)生集體振動，也即局域等離子諧振［圖2（a）］。這種諧振把光能壓縮限制在一個非常小的體積（V）里面。例如圖2（b）所示，光能可以被壓縮到單個貴金屬納米顆粒和金屬薄膜之間的間隙當(dāng)中，其維度甚至可以小于光波長的1/500。

圖2 （a） 基于金屬納米顆粒的等離子諧振腔示意圖；（b） 基于金屬納米顆粒-金屬薄膜的等離子諧振腔，其模式體積可以達(dá)到小于1/500波長的尺度。具體見我們之前的一系列工作，如 Appl. Phys. Rev.96 251104 （2010）；ACS Nano6 2550 （2012）; J. Phys. Chem C 119 18627 （2015）

而在耦合過程中，耦合強(qiáng)度（g）與光場模式體積（V）的平方根成反比，這里N代表參與耦合的量子輻射點(diǎn)數(shù)目 。所以通過把量子輻射點(diǎn)嵌入到等離子諧振腔，我們就可以利用局域等離子諧振超小的模式體積來極大增強(qiáng)耦合強(qiáng)度，從而克服常溫下系統(tǒng)損耗高的缺點(diǎn)。下面要講述的就是我們?nèi)绾卧诔叵聦?shí)現(xiàn)“等離子諧振-量子輻射點(diǎn)”強(qiáng)耦合，并且發(fā)現(xiàn)其有趣特性的工作。

實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

首先我們把某種染料分子嵌入到間隙等離子諧振腔中。如圖3（a）所示，單個金納米立方體與金膜構(gòu)成間隙納米光學(xué)腔。這種結(jié)構(gòu)可以把波長在1.91eV （650nm）的光子高度聚集在僅有——3納米寬的間隙之中（如紅色區(qū)域指示）。如果我們在間隙里面嵌入某種染料分子（圖3（a）中小藍(lán)色球體），而這種染料分子的吸收波長和腔內(nèi)光子的波長相一致的話，它們的混合光譜會出現(xiàn)兩個峰（如圖3（c）顯示）。這是常溫下的能級劈裂，也是強(qiáng)耦合的重要標(biāo)志。

圖3 （a） 基于貴金屬納米顆粒-薄膜等離子諧振腔和摻雜染料分子強(qiáng)耦合系統(tǒng)的示意圖；（b） 未摻雜和（c）摻雜染料分子的諧振腔散射譜，粉色虛線代表染料分子的吸收譜；（d） 未摻雜和（e）摻雜染料分子的諧振腔遠(yuǎn)場散射圖像。

更為重要的是，此次實(shí)驗(yàn)中我們首次發(fā)現(xiàn)這種強(qiáng)耦合效應(yīng)還可以改變光子在間隙內(nèi)的空間分布，而這種改變可以在光子的遠(yuǎn)場成像中觀察到。具體來說，未摻雜染料分子的間隙腔的遠(yuǎn)場成像［圖3（d）］顯示為多納圈形狀，而摻雜了染料分子的間隙腔［圖3（e）］遠(yuǎn)場成像顯示為點(diǎn)狀。我們知道，光學(xué)腔遠(yuǎn)場成像和腔內(nèi)光子的空間分布是一一對應(yīng)的。換言之，如果遠(yuǎn)場成像發(fā)生了改變，那么一定意味著間隙中光子的空間分布也發(fā)生了變化。為了進(jìn)一步確證這個發(fā)現(xiàn)，我們還進(jìn)行了數(shù)值仿真計算，結(jié)果和實(shí)驗(yàn)非常吻合。

總述

我們的實(shí)驗(yàn)結(jié)果為常溫下研究納米光學(xué)腔和量子輻射點(diǎn)的強(qiáng)耦合效應(yīng)做出了重要技術(shù)鋪墊。具體來說，關(guān)于“強(qiáng)耦合能改變光場空間分布”的發(fā)現(xiàn)不僅能幫助人們在理論上更好的理解納米尺度下的強(qiáng)耦合效應(yīng)，還貢獻(xiàn)了一種新的調(diào)控手段，可以用于改變納米光學(xué)腔的輻射特性。

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