淺談雙排列石墨烯超莫爾晶格的控制排列

近日，新加坡國(guó)立大學(xué)研究團(tuán)隊(duì)成功實(shí)現(xiàn)了單層石墨烯/氮化硼超級(jí)莫爾晶格的可控制備。與此同時(shí)，為確保該技術(shù)的產(chǎn)率和精確度，該團(tuán)隊(duì)提出了光學(xué)對(duì)準(zhǔn)的“黃金法則”。研究團(tuán)隊(duì)還將該技術(shù)用于其他強(qiáng)關(guān)聯(lián)電子體系中，實(shí)現(xiàn)了多層轉(zhuǎn)角石墨烯超級(jí)莫爾晶格的可控制備。相關(guān)研究成果以Controlled alignment of supermoiré lattice in double-aligned graphene heterostructures為題發(fā)表在Nature Communications上。

超級(jí)莫爾晶格由兩個(gè)莫爾圖案堆疊而成，為創(chuàng)建扁平迷你帶和研究電子相關(guān)性提供了一個(gè)平臺(tái)。組裝石墨烯超云紋晶格的最終挑戰(zhàn)在于其旋轉(zhuǎn)排列的確定性控制，由于邊緣手性和晶體對(duì)稱性的隨機(jī)性，這變得非常偶然。

利用所謂的“三黃金法則”，該研究團(tuán)隊(duì)提出了一種實(shí)驗(yàn)策略來(lái)克服這一挑戰(zhàn)，并實(shí)現(xiàn)雙排列六方氮化硼/石墨烯/六方氮化硼超莫爾晶格的受控排列，其中石墨烯和頂部/底部六方氮化硼之間的扭曲角兩者都接近于零。

研究人員發(fā)現(xiàn)相鄰石墨的晶體邊緣可以用來(lái)更好地引導(dǎo)堆疊排列，20 個(gè)摩爾紋樣品的受控生產(chǎn)證明了這一點(diǎn)，精度優(yōu)于約 0.2°。最后，將該技術(shù)擴(kuò)展到低角度扭曲雙層石墨烯和ABC堆疊三層石墨烯，為這些莫爾材料的平帶工程提供了策略。

在這項(xiàng)工作中，研究人員實(shí)現(xiàn)了雙排列石墨烯超莫爾晶格的控制排列。首先，使用 30° 旋轉(zhuǎn)技術(shù)來(lái)控制頂部 hBN 和石墨烯的對(duì)齊，同時(shí)使用翻轉(zhuǎn)技術(shù)來(lái)控制頂部 hBN 和底部 hBN 的對(duì)齊。基于這兩種技術(shù)，可以控制晶格對(duì)稱性并調(diào)整石墨烯能帶結(jié)構(gòu)。在高品質(zhì)完美雙對(duì)準(zhǔn)裝置中，移動(dòng)性約為 700,000 cm 2/Vs 在 2 K 時(shí)，在每個(gè)莫爾晶胞 0、-4、-8 個(gè)電子的能帶填充處觀察到尖銳的電阻峰，與計(jì)算出的能帶結(jié)構(gòu)一致。

其次，相鄰的石墨邊緣可用于更好地引導(dǎo)對(duì)準(zhǔn)，如 20 個(gè)莫爾條紋樣品的受控生產(chǎn)所證明的那樣，精度優(yōu)于約 0.2°。此外，還制定了所謂的“三黃金法則”，進(jìn)一步保證了技術(shù)的成功率和精度。最后，將對(duì)準(zhǔn)技術(shù)擴(kuò)展到其他強(qiáng)相關(guān)電子系統(tǒng)，例如低角度扭曲雙層石墨烯和ABC堆疊三層石墨烯，能夠檢查這些強(qiáng)相關(guān)電子系統(tǒng)中的莫爾勢(shì)效應(yīng)。

圖文導(dǎo)讀

圖1 ?通過(guò)旋轉(zhuǎn) 30° 控制頂部六方氮化硼和石墨烯的排列。a頂部六方氮化硼 (T-hBN)、石墨烯和底部六方氮化硼 (B-hBN) 的排列。T-hBN 的鋸齒形 (ZG) 邊緣與石墨烯的 ZG 邊緣或扶手椅 (AR) 邊緣對(duì)齊，然后與 B-hBN 的 ZG 或 AR 邊緣對(duì)齊，從而產(chǎn)生八種可能的組合：C1（0°/ 0°) & C1* (0°/60°), C2 (0°/30°) & C2* (0°/90°), C3 (30°/30°) & C3* (30°/90°) ）和C4（30°/0°）和C4*（30°/60°），其中C（或C*）表示T-hBN和B-hBN具有相同（或相反）晶格對(duì)稱性時(shí)的構(gòu)型。中間的卡通是0°G/hBN和30°G/hBN兩種基本莫爾圖案。b,c 計(jì)算出 G/hBN 異質(zhì)結(jié)構(gòu)在 0° 和 30° 附近的相互作用能。來(lái)自層內(nèi)（彈性能/藍(lán)色三角形）和層間相互作用（粘附能/黑色方塊）的總能量（紅色圓圈）貢獻(xiàn)。d–f 30° 旋轉(zhuǎn)對(duì)齊的側(cè)視圖和底視圖。PCA 是指晶體的主晶軸。G1和G2是指來(lái)自同一薄片的石墨烯1和石墨烯2。g聚二甲基硅氧烷 (PDMS) 印模上的 G/hBN 堆疊的光學(xué)圖像。紅色虛線描繪了 0° G1/hBN 的輪廓，綠色虛線描繪了 30° G2/hBN 的輪廓。比例尺，20 μm。h ( g中虛線區(qū)域的 2D 波段半高全寬 (FWHM) 的空間圖）。紅色圖指的是 0° G1/hBN，綠色圖指的是 30° G2/hBN。比例尺，5 μm。i 0° G1/hBN 的 STM 形貌圖像顯示 ~14 nm 莫爾圖案（左，500 mV，15pA），30° G2/hBN 的形貌圖像顯示準(zhǔn)晶特征（右，100 mV，100pA）。比例尺，10 nm。

圖2 ?頂部六方氮化硼和石墨烯使用相鄰的石墨邊緣完美對(duì)齊。a單層石墨烯與相鄰石墨邊緣連接的光學(xué)圖像。b使用 ( a )的石墨邊緣對(duì)準(zhǔn)后的 G/hBN 堆疊。紅線描繪了 0° G/hBN 的輪廓，綠線描繪了 30° G/hBN 的輪廓。c ( b )中黑色虛線區(qū)域拉曼二維波段半高寬的空間圖。d單層石墨烯的一個(gè)邊緣（白色虛線）與相鄰的石墨邊緣成 60°。使用( d )的石墨邊緣對(duì)準(zhǔn)后的G/hBN堆疊。f ( e )中黑色虛線區(qū)域的拉曼 2D 波段 FWHM 空間圖。G單層石墨烯與相鄰石墨邊緣沒(méi)有任何連接。h使用( g )的石墨邊緣對(duì)準(zhǔn)后的G/hBN堆疊。i ( h )中黑色虛線區(qū)域的拉曼 2D 波段 FWHM 空間圖。比例尺，20 μm（a、d、g）；5微米（b、e、h）；2 μm（c、f、i）。j 20 個(gè)莫爾條紋樣本的拉曼 2D 波段和扭轉(zhuǎn)角的 FWHM 直方圖。約 20 cm -1的半高寬（綠色）對(duì)應(yīng)于 30° G/hBN，約 40 cm -1的半高寬對(duì)應(yīng)于 30° G/hBN（紅色）對(duì)應(yīng)于 0° G/hBN。20個(gè)莫爾條紋樣本的FWHM大于40 cm -1，如水平虛線所示，表明我們的技術(shù)的精度優(yōu)于~0.2°。

圖3 ?使用相鄰的六方氮化硼表面控制頂部六方氮化硼和底部六方氮化硼的對(duì)齊。a用于雙對(duì)準(zhǔn)的傳統(tǒng)拾取和翻轉(zhuǎn)技術(shù)的示意圖。b、c具有奇數(shù) ( b ) 和偶數(shù) ( c ) hBN 層的 hBN/石墨烯/hBN 異質(zhì)結(jié)構(gòu)示意圖。莫爾圖案高對(duì)稱點(diǎn)處的晶格模型顯示了每個(gè)點(diǎn)的原子排列。( c )中的紫色陰影表示 T-hBN 和 B-hBN 中硼（紅色）和氮（藍(lán)色）的重疊。d使用翻轉(zhuǎn)技術(shù)的斷裂 hBN 的光學(xué)圖像以及 T-hBN 和 B-hBN 的對(duì)準(zhǔn)。黑線描繪了 T-hBN，紅線描繪了 B-hBN。e使用 hBN 進(jìn)行單排列和雙排列的石墨烯拉曼二維帶的半高寬圖（d ). f兩個(gè)相鄰六方氮化硼和其中一個(gè)六方氮化硼與 PCA 成 60° 的光學(xué)圖像也可以使用翻轉(zhuǎn)技術(shù)對(duì)齊。g使用 ( f )中的 hBN 進(jìn)行單排列和雙排列的石墨烯拉曼二維帶的半高寬圖。比例尺，10 μm ( d , f )；1 μm（e，g）。

圖4 ?頂部六方氮化硼/石墨烯/底部六方氮化硼異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的晶格對(duì)稱性和能帶結(jié)構(gòu)由莫爾勢(shì)調(diào)節(jié)。a石墨烯與 T-hBN 和 B-hBN 之間具有扭轉(zhuǎn)角（?θ t和θ b ）的超莫爾晶格的藝術(shù)視圖。b具有雙莫爾條紋的頂柵裝置的示意圖。B ?= 0.5 T 時(shí)的縱向電阻（左軸）和霍爾電阻（右軸）與( c )、C1 (0°/0°)、( d )、C2 (0°/30°) 和 ( e ), C3 (30°/30°)。插圖顯示了 K 點(diǎn)處相應(yīng)的能帶結(jié)構(gòu)。CNP是指狄拉克能帶的電荷中性點(diǎn)。( f )、C1、( g )、C2 和 ( h的朗道扇形圖），C3 在磁場(chǎng)中繪制（左）以及相應(yīng)的?/?0?/?0與n/n0n/n0。?/?0?/?0和n/n0n/n0分別是歸一化磁通量和載流子密度。最上面的數(shù)字是拓?fù)?a target="_blank">索引ν，為 ±2、±6、±10 等。T=2KT=2K。

總結(jié)

該研究開(kāi)發(fā)了一種通用策略來(lái)克服旋轉(zhuǎn)對(duì)齊中的邊緣手性和晶格對(duì)稱性不確定性，并表明相鄰的石墨邊緣可用于更好地對(duì)準(zhǔn)堆疊結(jié)構(gòu)，顯著提高器件產(chǎn)量和對(duì)準(zhǔn)精度。與以前的傳統(tǒng)技術(shù)相比，當(dāng)前的技術(shù)操作更容易、更可靠，并且對(duì)對(duì)準(zhǔn)的控制穩(wěn)健且明確?？紤]到“雙電子學(xué)”這一新興領(lǐng)域，該研究技術(shù)可以有利于許多實(shí)驗(yàn)室在這一領(lǐng)域的努力。例如，該研究策略也可以應(yīng)用于過(guò)渡金屬二硫族化物 (TMD) 半導(dǎo)體3、4系列，例如 WSe 2 /WS 2莫爾超晶格，在對(duì)準(zhǔn)之前需要預(yù)先測(cè)量每個(gè)晶體的邊緣手性。為了展示該技術(shù)的普適性，還將技術(shù)擴(kuò)展到其他相關(guān)系統(tǒng)，例如低角度扭曲雙層石墨烯和ABC堆疊三層石墨烯。相信該技術(shù)可以幫助探索這些莫爾材料中強(qiáng)電子相關(guān)性和非平凡帶拓?fù)涞奈锢憩F(xiàn)象。

編輯：黃飛

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